仿海洋生物粘附蛋白构筑的高性能水凝胶

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很多海洋生物能够通过自身分泌的粘附蛋白固定在各种各样的表面上,其中,儿茶酚基团在界面键合和分子间交联中扮演着至关重要的角色。近年来,各种各样关于儿茶酚化学的仿生粘附方法已经被应用到水凝胶的制备中,仿生粘附水凝胶已经成为了高分子领域研究的热点之一。然而,如何通过简单的技术路线设计出既具有良好粘附性能,又具有良好机械性能,并同时兼具其它高性能的水凝胶,这是一个非常具有挑战性的课题。本论文从这些粘附蛋白的组成成分及水下粘附机理出发,设计并制备出了四种仿生粘附水凝胶,即PAA/PMD、PAA/PAD、PAAD/PM和PAAD/PA水凝胶,系统研究了这些水凝胶的相关性能,并通过结构与性质的对比,探索和分析了该类型水凝胶的内部作用机理。本文主要工作和相应结论如下:1、仿照贻贝粘附蛋白的作用机理,我们设计并制备出了PAA/PMD水凝胶。该水凝胶内部的交联点均为动态可逆的相互作用,如静电相互作用和氢键。这些动态交联点的存在赋予了该水凝胶优秀的拉伸性能及自修复性能,其断裂伸长率可达到1.39×104%。此外,在水下浸泡之后,由于强静电相互作用及超分子结构的产生,水凝胶会出现负溶胀现象并且机械强度大幅提高。基于此,浸泡后,水凝胶的剪切粘附强度也从177 KPa提高至1.37 MPa。这项工作的开展不仅为水下粘附剂及手术密封剂的设计与开发提供了新的思路,同时也为进一步揭示出海洋生物水下粘附的机理提供了参考价值。2、为了进一步研究凝胶体系中酰氧结构的疏水作用所扮演的角色,也为了进一步提高该类型水凝胶的内部动态相互作用以增强自修复性能,我们设计并制备出了含有酰胺结构阳离子的PAA/PAD水凝胶。该水凝胶同样表现出优秀的拉伸性能和良好的粘附性能。此外,该水凝胶还表现出了十分优秀的自修复性能、可再塑性能以及导电性能。基于这些优秀性能的综合,我们相信该水凝胶在柔性电子皮肤等领域具备着广阔的应用前景。3、为了更好的研究了该类型水凝胶内部的相互作用,我们仿照沙塔蠕虫粘附蛋白的组成成分,将PAA/PMD和PAA/PAD水凝胶中的DMA分子从聚阳离子链转移到了聚阴离子链上,即PAA链上,进而制备出了PAAD/PM和PAAD/PA水凝胶。通过四种水凝胶的性能对比,我们可以发现在改变DMA的位置之后,水凝胶的力学性能发生了突变而溶胀性能变化不大,因此我们有理由认为水凝胶中的交联作用在浸泡之前是以静电相互作用为主,而在浸泡之后是以氢键作用为主。
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