【摘 要】
：
氢能是一种储量丰富、高效、清洁、可持续的新能源,因其能缓解能源短缺和环境污染问题而受到广泛关注。在众多制氢技术里,光电化学（PEC）分解水制氢作为未来最具发展潜力的制氢技术之一,是新能源领域的一个研究热点。相比于光阴极的还原反应,光阳极的水氧化反应由于涉及四电子转移过程,是整体水分解过程中的动力学限速步骤。因此,开发高催化效率的光阳极对于PEC水氧化应用具有重要意义。一些n型半导体氧化物,例如WO
论文部分内容阅读
氢能是一种储量丰富、高效、清洁、可持续的新能源,因其能缓解能源短缺和环境污染问题而受到广泛关注。在众多制氢技术里,光电化学（PEC）分解水制氢作为未来最具发展潜力的制氢技术之一,是新能源领域的一个研究热点。相比于光阴极的还原反应,光阳极的水氧化反应由于涉及四电子转移过程,是整体水分解过程中的动力学限速步骤。因此,开发高催化效率的光阳极对于PEC水氧化应用具有重要意义。一些n型半导体氧化物,例如WO3、TiO2、Bi VO4和CuWO4等,因其天然丰富,低成本和良好的化学稳定性而成为光阳极的候选材料。但是,它们普遍存在光生电荷的迁移率较低的局限性,严重阻碍了水氧化反应的活性。近年来,在半导体光阳极中引入内建电场是调节界面能带弯曲和增强电荷传输的一种有效策略。铁电材料因其非中心对称的结构,在外加电场的作用下能产生极化电场,该极化场在一定程度上可以影响半导体电极的空间电荷区,改变能带弯曲程度以增强光电催化活性。然而,不同的半导体具有不同的晶体结构和能带结构特征,铁电体的极化场对它们光电催化水氧化活性的影响尚未进行报道。本论文系统研究了WO3、TiO2和CuWO4三种半导体光阳极的光电化学水氧化活性,并将铁电体Ba TiO3颗粒分别添加到这三种光阳极中,分析了Ba TiO3的极化场对上述不同半导体水氧化性能的影响,并探究了相关机理。本论文的主要研究内容和结果如下:（1）选取WO3、TiO2和CuWO4为半导体光阳极研究对象,利用XRD、XPS、SEM和UV-vis光谱等对它们的结构、形貌和光学特性进行了表征,并采用滴涂法制备了WO3、TiO2和CuWO4光阳极薄膜,从电荷分离效率、电荷氧化动力效率以及电荷传输特性方面探究其水氧化活性差异。结果表明,WO3、TiO2和CuWO4均是纳米颗粒结构,具有良好的结晶性。此外,在1.23 V vs.RHE电位下,WO3和TiO2光阳极水氧化光电流分别为37.8和18.9μA cm-2,明显优于CuWO4光阳极(3.5μA cm-2)。WO3和TiO2具有好的催化性能主要归因于它们光生电荷具有相对良好的分离与传输。（2）将Ba TiO3（BTO）铁电体颗粒分别添加到上述三种光阳极中制备了BTO-WO3、BTO-TiO2和BTO-CuWO4复合光阳极,系统研究了BTO的有效极化方向和最佳质量比,并采用J-V曲线、CIMPS光谱、Mott-Schottky曲线和KPFM图像研究了铁电BTO极化场对复合光阳极的水氧化性能和电荷输运特性的影响。研究发现,当BTO掺入的质量比为3 wt%时,在+20 V电压极化后,BTO-WO3、BTO-TiO2和BTO-CuWO4的水氧化光电流分别比单质光阳极提高了68.5%、51.3%和62.9%。同时,这些复合光阳极的电荷分离和氧化动力效率分别增强了12-19%和1.34-1.42倍,光生电子传输时间减少了14-16%。复合光阳极性能的提升主要是由于铁电极化场能增大光电极-电解质界面处的能带弯曲和促进电荷的迁移。研究发现,这种调控作用更有利于具有较低费米能级的半导体,向上弯曲程度越大的能带可以加速电荷的迁移,减少载流子复合。总之,本论文为优化新型铁电-半导体复合光阳极,构建高效光阳极催化剂方面提供了参考。
其他文献
食管癌是最致命的癌症之一,也是世界上第八大最高发的癌症。我国更是食管癌的高发区,全球约一半的食管癌病例发生在我国。早期食管癌（T1和T2）患者可通过手术切除获得最长的无进展生存期;而较晚期（T3和T4）的患者可能受益于手术前的新辅助放化疗。因此,食管癌的术前T分期的诊断是患者治疗决策与预后的关键。磁共振成像（Magnetic Resonance Imaging,MRI）具有良好的软组织对比度,可以
水质在线监测系统是由现代传感器技术、计算机应用技术和通信网络组成的综合在线自动监测网络。现有的河流水质监测系统主要以在河道附近建立水质监测站为主,不仅建设成本高,同时对当地的自然环境有一定的影响。设计并实现一种基于物联网技术的小型的河流水质监测系统,并配套设计一套河流水质管理软件能够有效解决目前的问题。该系统能够对河流水质进行连续监测,且监测数据精度高、成本低、易维护。设计的水质监测平台主要包括河
有限的节点能量和计算能力是制约无线传感器网络（WSNs）取得更广泛运用的重要因素。由于工艺水平的进步,传感器节点的计算能力得到了较大的提升,如何降低无线传感器节点的能耗成为该领域学者们研究的热点。以往的研究大多是针对改进路由算法并以此降低能耗,延长网络的生存周期。随着无线充电技术的普及,为解决无线传感器网络的能耗问题提供了新的思路。本文在深入研究了经典的LEACH协议与现阶段较常用的k-means
本文旨在评估饲粮植酸（Phytic acid,PA）对生长中期草鱼（Ctenopharyngodon idella）生产性能及肠道健康的影响,并探讨可能的机制。实验选取540尾健康草鱼（初始体重:120.56±0.51 g）随机均分为6个处理组,每组3个重复,分别饲喂含不同水平植酸（0-4.0%）的半纯合饲粮60天,研究植酸对草鱼生产性能和肠道物理屏障的影响。生长试验结束后,对草鱼进行为期6天的嗜
我国是工业制造大国,随着各行业的快速发展,电机作为动力提供装备,充当着越来越重要的组成部分,尤其是在生产线中电机的正常运行则显得更为重要。在电机的所有故障类型中,轴承发生故障占比达到40%左右,很容易引发事故,因此本文以电机轴承为研究对象,对电机轴承的故障诊断算法进行研究,主要工作如下:（1）提取了电机轴承正常情况和出现故障时（内圈故障、外圈故障、滚珠故障）的振动信号,并对振动信号进行特征提取,所
背景及目的肝癌（HCC）作为导致癌症病人死亡的重要原因,对我国人民身体健康造成巨大威胁。正常情况下,肿瘤的治疗方式包括手术切除、化疗和放疗等。但这些治疗方法均具有不同程度的缺点。因此,开发更好的治疗方法成为急需。癌症的发生发展与细胞信号转导异常以及代谢异常密不可分。靶向治疗,即通过运用小分子抑制剂等对肿瘤细胞区别于正常细胞的信号通路和代谢通路中的关键分子进行靶向抑制成为肿瘤治疗的重要手段,并已在临
水稻是中国最重要的粮食作物之一,而水稻白叶枯病（Bacterial blight disease,BB）是水稻生产中最严重的细菌性病害,严重威胁我国粮食安全。培育抗病水稻品种是防治白叶枯病最经济、有效的方法。由于栽培稻遗传基础狭窄,高抗白叶枯病的基因数量有限,因而迫切需要从稻属其它物种中发掘新的抗性基因资源。云南疣粒野生稻（Oryza.meyeriana Baill.）高抗白叶枯病,是创制抗病水稻
与毛细管电泳（CE）结合紫外检测技术相比,毛细管电泳-非接触式电导检测（C4D）联用技术正在悄然兴起[1],CE-C4D不用去除毛细管聚酰亚胺涂层,也不需要在毛细管上设置一个光学窗口,因此避免了检测窗口碎裂;CE-C4D适用于检测不能通过光学手段直接获取的无机、有机离子;同时CE-C4D改造成商用检测器的成本低,设计简单,实际操作方便。本文在前人的基础上,对电子电路进行更新,优化了检测性能,工作的