【摘 要】
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丙烯是低碳烯烃中非常重要的基础化工原料,国内外需求缺口也逐年增大。目前,随着页岩气储量的大量探明与开采,丙烷催化脱氢制丙烯作为一种高效经济的生产丙烯工艺路径越来越
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丙烯是低碳烯烃中非常重要的基础化工原料,国内外需求缺口也逐年增大。目前,随着页岩气储量的大量探明与开采,丙烷催化脱氢制丙烯作为一种高效经济的生产丙烯工艺路径越来越受到国内外研究学者的关注。丙烷催化脱氢工艺中应用最为广泛的催化剂是氧化铝负载的Pt系催化剂,而Pt系催化剂在工况下易积碳失活,需频繁再生,同时在高温条件下,载体表面的Pt颗粒也容易烧结造成失活。目前主要通过添加Sn助剂改善Pt基催化剂的稳定性,但常规的共浸渍方法引入Sn助剂很难实验Pt和Sn组分之间的精准配位和共落位,影响催化剂的稳定性。构筑Sn壳层稳定的Pt金属簇,以其为催化剂活性组分前驱,创新PtSn结构明确的催化剂活性组分前驱物为解决Pt基催化剂失活难题提供新的思路。本论文从活性组分前驱创新和助剂创新出发。首先通过SnCl2插入Pt-Cl键反应和季铵盐稳定的合成路径,利用分步法有效抑制了SnCl2原料水解保证合成反应顺利进行,并通过盐酸水溶液洗涤、减压抽滤分离、真空干燥成功得到一定纯度的二元PtSn金属簇合物,进一步通过低温重结晶成功生成出了毫米尺寸的金属簇合物单晶,并利用NMR、UV-vis、单晶衍射等手段分析金属簇合物的结构。接下来以合成的金属簇为活性组分前驱和用浸渍法制备催化剂,探究不同催化剂制备条件对催化活性的影响,优选未重结晶的金属簇合物为活性组分前驱,以盐酸/乙醇混合溶液为浸渍液,以商业SB粉焙烧得到的Al2O3为载体制备出活性和稳定性良好的PtSn-C/Al2O3催化剂,并与共浸渍制备的PtSn/Al2O3催化剂进行比较发现在相同反应条件下PtSn-C/Al2O3催化剂具有更好的丙烷脱氢活性和稳定性。最后尝试掺杂B、P、Si等非金属助剂提升Pt基催化剂在丙烷脱氢制丙烯中的活性和稳定性,发现掺杂适宜含量的B、P、Si有利于提高Pt基催化剂的丙烷脱氢活性。
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