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有机污染物是水体污染中一个常见的污染源,他们作为工农业生产过程中的原始材料和中间产物被有意或无意地排放进入水源。酚类化合物是对人体和环境毒性最大的芳香族有机物的一种。酚类污染物能够在空气,土壤和水体中存在很长一段时间无法排除。吸附技术是一种有效分离水中污染物的方法,其成本较低,使用灵活,实验设备简单易得,操作简便,对有毒物质不敏感或低敏感,此外,吸附过程不产生其它对环境有害的物质。
碳纳米管是碳材料家族中最年轻的一员,自从被发现以来就引起了研究者的极大关注。碳纳米管可以看作是由石墨层卷成的中空圆筒而形成的一种一维材料,由于空间尺度非常小,所以碳纳米管之间存在非常大的范德华力使其集结成束,相互缠绕,团聚在一起。这种特殊的形貌结构也构成了碳纳米管多样、多级的孔隙结构,其最大比表面积可以达到2630 m2/g(理论值)。正因为如此,近年来,人们开始利用其大比表面积这一特性,研究碳纳米管在污水治理这一领域的潜在应用。碳纳米管作为吸附剂有以下优点:理论比表面积非常大;热稳定性好;可进行功能化等。
本论文考察了多壁碳纳米管对各种酚类污染物(苯酚,多酚,氯酚)的吸附情况,总结了苯环上基团种类、数量和位置对吸附行为的影响规律,研究了碳纳米管不同的物理化学性质对吸附量的影响,并与活性碳的吸附性能进行了比较。
多酚在碳管上的吸附研究表明,羟基的数量和位置对吸附量有很大的影响。随着羟基数量的增多,吸附量增大;而当羟基位于间位时,吸附量最大。多酚类污染物在多壁碳管上的吸附遵循如下规律:间苯二酚>邻苯二酚>对苯二酚,邻苯三酚>邻苯二酚>苯酚。
本论文还系统研究了碳纳米管的管径、长度以及表面活性基团对氯酚吸附情况的影响。使用不同管径和长度的碳管对邻氯酚进行吸附实验,发现随着碳纳米管管径的减小邻氯酚的吸附量增大,这主要是由于其比表面积随着管径的减小而增加,因而吸附量也随之增大;而碳管的长度对吸附量没有明显的影响。分别采用硝酸和氨气对碳纳米管进行表面处理使其带有羧基或胺基基团,氨气处理的碳纳米管对氯酚显示出最大的吸附量,而硝酸处理后的碳纳米管对氯酚的吸附量反而下降。氨气处理后碳纳米管的表面吸电子基团减少,比表面积增加,介孔容积增大,这些原因促使氯酚在碳纳米管上的吸附量增多。
通过与活性碳吸附邻氯酚的实验结果比较,我们发现在单位面积上,碳纳米管的吸附能力要比活性碳高3~5倍。通过动力学实验发现碳纳米管对邻氯酚的吸附要比活性碳的吸附快20~300倍。因此,碳纳米管在单位时间内的吸附效率是远远高于活性碳的,这表明碳纳米管在处理芳香族污染物方面将有很大的应用前景。
本论文还研究了碳纳米管与氧化铁的复合物在Fenton反应中对苯酚的降解效果,相同条件下,有碳纳米管作为负载的降解效率要比没有碳管的高20%,这说明碳纳米管在反应过程促进了降解反应的进行。这一结果意味着碳纳米管是一种有效的催化剂载体材料,不仪能够应用于高级氧化技术而且在催化反应中也有着潜在应用。