论文部分内容阅读
柴油车因具有油耗低、经济性好和CO2排放低等优点受到越来越多的关注,但柴油车尾气对环境的污染和对人体健康的危害仍是不容忽视的。碳颗粒物(PM)、氮氧化物(Nox)、一氧化碳(CO)和烃类物质(HC)是柴油车尾气中四种主要污染物,研制高效催化剂同时消除这四种污染物,具有十分重要的理论和现实意义。
本论文采用浸渍法制备La0.75K0.25Mn0.95Cu0.05O3/CeO2钙钛矿型复合氧化物催化剂(担载量为10%、20%、30%、50%及100%)作为氧化催化剂氧化PM、CO、HC;采用等体积浸渍法制备了不同系列的WO3-CeO2/HZSM-5(2%)、WO3-CeO2-ZrO2/HZSM-5(2%,10:2)、WO3-CuO/HZSM-5(2%)、WO3-CeO2/HZSM-5(4%)及WO3-CeO2/HZSM-5(6%)催化剂作为还原催化剂还原Nox,并将氧化催化剂与还原催化剂进行优化组合,以C2H2为还原剂,考察组合催化剂净化柴油车尾气中四种污染物的性能。研究发现,La0.75K0.25Mn0.95Cu0.05O3/CeO2(50%)与WO3-CeO2/HZSM-5(6%,W:Ce=10:2)的组合催化剂对同时去除四种污染物效果最好。在20000h-1空速下,NO的最大转化率为88.7%,碳颗粒的燃烧峰值温度为371℃,碳颗粒燃烧生成CO2的最大选择性可达90.7%,HC完全转化的温度为387℃,从而实现了四种有害物质的同时催化净化。
本论文还考察了组合催化剂LaL0.75K0.25Mn0.95Cu0.05O3/CeO2(50%)与WO3-CeO2/HZSM-5(6%,W:Ce=10:2)的实用性能,主要包括空速、水及水热老化对催化剂性能的影响。实验结果证明该组合催化剂具有一定的抗水热老化能力。10次循环使用后,组合催化剂的活性有所降低,但仍满足实用性能,该组合催化剂具备一定的稳定性能。对反应前后的组合催化剂进行XRD和FT-IR表征,从表征结果可以看出,反应后的组合催化剂的结构与反应前基本相同,无明显变化,这与组合催化剂的活性评价结果相一致。