论文部分内容阅读
近年来随着密度泛函相关理论的发展和计算机运算能力的迅速提高，第一性原理计算方法成为物理、化学和材料科学中常用的研究手段。本论文对掺杂磁性金属元素的单壁纳米碳管及石墨烯三明治纳米材料进行了基于密度泛函理论的第一性原理计算研究，研究涉及的材料物性包括几何构型、电子结构、电学性质、磁学性质和电子自旋输运性质等方面。
单壁纳米碳管(Single-Walled Carbon Nanotubes，SWCNTs)具有优良的机械性能以及电学性能，因此在很多领域都有潜在的应用前景。根据其手性和直径的不同，单壁纳米碳管一般可分为两种类型：金属型和半导体型单壁纳米碳管。不同类型的管通常在纳米电子学上具有不同的应用方式。然而，目前实验上制备得到的单壁纳米碳管通常是具有一定直径分布的半导体管和金属管的混合物，这大大阻碍了纳米碳管的广泛应用。本文利用密度泛函理论方法对施主分子TDAE和CoCp2吸附单壁纳米碳管进行了研究，并首次发现了电子结构和直径依赖的对单壁纳米碳管的选择性还原作用。还原反应按照金属单壁纳米碳管≥在大直径半导体单壁纳米碳管>小直径半导体单壁纳米碳管的顺序递减。另外，本文利用密度泛函理论研究了芳香分子基纳米镊状分子和单壁纳米碳管的直径和手性依赖的相互作用。发现被选择性吸附的单壁纳米碳管直径的阈值由纳米镊状分子的双臂终端距离决定。具有钝角折叠角的纳米镊状分子倾向于选择吸附大直径单壁纳米碳管，而具有锐角折叠角的纳米镊状分子青睐吸附小直径单壁纳米碳管。通过利用基于芳香分子的纳米镊状分子的超分子识别能力，本文首次发现了单壁纳米碳管可以同时对特定直径和手性的富集。
自旋电子学是当前研究的前沿热点，为了寻找适合作为自旋电子学器件的纳米材料，人们做了大量理论和实验的研究。本文利用密度泛函理论和非平衡态格林函数方法对单壁纳米碳管包裹Gd/Eu原子链的结构，电子以及输运特性进行了研究。结果显示，包裹在(8，0)，(10，0)和(6，6)SWCNT中的线性Gd/Eu单原子链均为铁磁金属，其电导率明显高于纯单壁纳米碳管和自由的Gd/Eu的单原子链。量子输运计算得到，有限长度(8，0)SWCNT包裹线性Gd单原子链在费米能级处的自旋极化率为67％。本文基于这种结构设计了新型自旋电子学器件--自旋过滤器(spin-filter)，可能在自旋电子学领域具有突出的应用。
另外，本文利用密度泛函理论方法研究了双层石墨烯夹单层铁，钴，镍，钒的三明治结构(C2MC2)和单层石墨烯与六方氮化硼(h-BN)片夹单层铁，钴，镍，钒的三明治结构(C2MBN)的结构，电子和输运特性。AB堆积的C2FeC2，C2CoC2，C2FeBN和C2CoBN三明治结构均为铁磁性金属，在费米能级处的的自旋极化分别是86％，67％，65％和46％。同时，AB堆积的C2NiC2和C2NiBN三明治是非磁半导体，能隙分别为0.64和0.23eV，这为打开石墨烯的带隙提供了一种新的方法。从量子输运计算，本文构造了基于AB堆积C2FeC2三明治结构的新型自旋阀，其室温下磁阻约为200％。