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导电高分子材料聚吡咯(Polypyrrole,PPy)具有不同于一般高分子材料的特殊性质:优异的导电性、良好的氧化还原特性以及电化学机械特性,这些特性使其在药物释放领域的应用受到广泛关注。基于原电池原理的PPy药物释放体系是指利用活泼金属和PPy的电极电势不同,将活泼金属、PPy膜以及电解质溶液三者共同组成简单的原电池。当原电池联通时,金属负极失电子被氧化,电子传递到掺杂有阴离子药物的PPy膜上,PPy得电子被还原,为了保持PPy骨架的电中性,阴离子药物被释放出来。该释放体系无需消耗外来电能,是一种自发式的药物释放体系。因此,本论文研究工作主要集中在两种PPy药物自动释放体系的制备和性能研究,包括以下3部分:
(1)PPy复合导电膜药物自动释放体系的制备与性能研究
本课题组曾在钛基底单侧电化学沉积掺杂模型药物的PPy膜,通过暴露另一侧的金属钛制备得到了基于原电池原理且无需外接连线的PPy药物自动释放体系。然而由于金属钛的不可降解性限制了其应用。为了改善此问题,本论文选择生物可降解且柔韧性好的醋酸.硝酸纤维素膜(cellulose nitrate-cellulose acetate,CC)为模板,以三磷酸腺苷(ATP)为模型掺杂药物,通过化学氧化聚合法于膜的孔隙和表面上形成掺杂的PPy-CC复合导电膜。考察了制备条件对PPy-CC复合导电膜电导率的影响。在复合导电膜一侧磁控溅射不同厚度的活泼金属,即得到一种基于原电池原理的PPy药物自动释放体系。由于CC膜多孔疏松,表面积大的特点使该体系可在原电池电动势的驱动下释放ATP高达95％,并且金属负极越活泼、活泼金属厚度越厚,ATP的释放速率越大。
(2)PPy/ATP纳米线药物自动释放体系的制备及其药物释放性能研究
为了提高药物的释放效率,本论文还制备出了具有高比表面积的PPy纳米线作为药物释放的载体。即以生物分子ATP同时为形貌诱导剂和模型药物,采用两步电化学法,在硅基钛表面制备PPy/ATP纳米线涂层。考察了制备条件对PPy/ATP纳米线形貌的影响。结果表明该PPy/ATP纳米线涂层的氧化还原活性、电导率、亲水性以及阻抗均优于普通形貌的PPy膜。在PPy/ATP纳米线修饰电极表面磁控溅射一层活泼金属镁,即得到一种基于原电池原理的PPy纳米线药物自动释放体系。由于PPy/ATP纳米线具有大的比表面积,其释放效率远高于普通形貌PPy/ATP膜。结果表明,在电刺激条件下,10 h内ATP的释放百分比可从普通形貌的30％提高到纳米形貌的68％。但是由于镁涂层的存在一定程度上阻碍了药物的扩散,因此本论文通过在PPy/ATP纳米线表面溅射图案化的镁涂层,进一步提高了药物的释放速率。
(3)PPy药物自动释放体系的细胞相容性研究
通过MTT实验考察本论文中所制备的两种聚吡咯药物自动释放体系的细胞毒性,其测试结果表明,两种体系具有良好的细胞相容性。