【摘 要】
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钠元素在地壳中的储量较大,从经济角度讲,钠离子电池(sodium-ion batteries,SIB)是目前最具潜力的电池体系之一。但是,钠元素的原子半径较大,它在传统无机材料中脱/嵌比较困难。可喜的是,有机材料具有内部晶格空间较大、结构可设计、成本低廉、合成工艺可控等优点,这意味着它作为下一代电极材料具有极大的开发价值。因此,基于绿色、环保、经济等方面的考虑,开发具有氧化还原活性的有机化合物作为
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钠元素在地壳中的储量较大,从经济角度讲,钠离子电池（sodium-ion batteries,SIB）是目前最具潜力的电池体系之一。但是,钠元素的原子半径较大,它在传统无机材料中脱/嵌比较困难。可喜的是,有机材料具有内部晶格空间较大、结构可设计、成本低廉、合成工艺可控等优点,这意味着它作为下一代电极材料具有极大的开发价值。因此,基于绿色、环保、经济等方面的考虑,开发具有氧化还原活性的有机化合物作为钠离子电池的电极材料已经成为了目前热门的研究方向之一。当前,具备高电位的有机正极材料还非常稀少。因此,本论文研究了聚乙烯咔唑((C12H8NCH:CH2)n,PVK)作为正极材料在钠离子电池中的电化学性能,旨在开发一种具有高电位的钠离子正极材料。在钠离子电池中,该材料具有138 mAh/g的理论比容量。首先,本论文研究了聚乙烯咔唑在钠离子电池中的电化学活性,证明了其在钠离子电池体系中存在电池行为;探究了不同导电添加剂对聚乙烯咔唑钠离子电池的影响,证实了碳纳米管在一定程度上可优化电池性能;探索了不同电解液对该电池电化学性能的影响,发现当电池电解液为1M NaPF6 in EC:DEC with 2%FEC时,聚乙烯咔唑能够展现出良好的电化学性能。其次,本研究引入少量石墨烯优化电池性能。结果显示,该电极材料在小电流下电化学性能得到了较大的提升,但当电流提高后,其实际比容量迅速衰减。为了解决这一问题,本研究使用有序介孔碳替换石墨烯。研究结果表明,聚乙烯咔唑在钠离子电池中具有优异的电化学性能（电压区间为1.94.6 V）,即在电流大小为100 mA/g时,实际比容量最高可达到119 mAh/g,而在电流大小为2000 mA/g时,经过1000周氧化还原循环后,其实际比容量仍有80 mAh/g。最后,本论文还探讨了该钠离子电池在充放电循环时出现的首圈容量损失过大、随机性跳点以及库伦效率较低等问题。结果表明,咔唑基团在C3和C6位置上具有较强的化学活性,这可能导致材料在氧化还原过程中发生二聚甚至多聚现象。
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