【摘 要】
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化石燃料是我国能源结构的主体部分,是经济发展的命脉,但是大量化石燃料的燃烧导致了二氧化碳的过度排放。二氧化碳作为一种温室气体,产生的温室效应是导致全球变暖的因素之
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化石燃料是我国能源结构的主体部分,是经济发展的命脉,但是大量化石燃料的燃烧导致了二氧化碳的过度排放。二氧化碳作为一种温室气体,产生的温室效应是导致全球变暖的因素之一,因此研究二氧化碳的转化和利用具有重要的现实意义。以二氧化碳和环氧化物为原料,通过环加成反应合成环状碳酸酯是二氧化碳利用的有效途径之一,但该反应所使用的均相催化剂生产效率不高,限制了其工业应用。本文主要的目的是设计合成一种新型多相催化剂用于二氧化碳和环氧化物反应合成环状碳酸酯的研究,为开发合成新型环加成反应催化剂以及二氧化碳的有效利用开辟新途径。本文以负载少量ZnO的介孔分子筛SBA-15为载体,先后嫁接酸、碱活性组分,制备了一种酸碱双功能的多相催化剂NH2-SBA-15-Zn0-CuBTC,其中碱性主要来源于氨基,通过硅烷偶联剂与分子筛表面硅羟基缩合反应负载；酸性主要来源于一种具有Lewis酸性的MOFs晶体-CuBTC,通过ZnO对晶体合成的促进作用负载,并通过FT-IR、XRD、SEM等表征方法分析了ZnO促进CuBTC晶体合成的原理。NH2-SBA-15-Zn0-CuBTC双功能催化剂显示出良好的催化性能。当反应温度为120℃,二氧化碳初始压力为1 MPa时,在无需溶剂的条件下反应20 h后,环氧氯丙烷转化率达到36.4%,环状碳酸酯选择性达到80.8%,其催化性能远高于单一的酸性或碱性催化剂。在一定程度上增加碱性组分负载时间或是增加CuBTC晶体合成液浓度,可以改变催化剂的酸碱负载量,提高催化性能。催化剂重复使用3次后,能够保持稳定的催化性能,继续使用后催化性能下降,由XRD分析可知是酸组分流失所致。
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