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低温催化氧化去除CO涉及到人类生产和生活的各个方面。同时,CO氧化反应常被用作模型反应来研究催化材料的结构和催化行为。因此,研究CO的消除无论是在基础研究还是实际应用方面都具有重要意义。目前,主要采用的催化剂为非贵金属催化剂和贵金属催化剂。其中贵金属催化剂中的银催化剂因其价格相对廉价、对氧的特殊吸附行为近来备受关注。此外,由于具有较大的比表面积和孔体积、均一的且在纳米尺寸上连续可调的孔径、从一维到三维的有序或无序的孔道结构等一系列优点,介孔硅材料常被用作载体制备银催化剂。但目前介孔硅材料负载银催化剂对CO氧化的研究存在最大的问题是低温去除CO效率低。因此,本论文以介孔硅材料为载体,通过合成方法的调控、载体的选择和改性以及预处理条件的优化,制备高分散纳米银粒子催化剂,从而提高催化剂对CO的低温(甚至常温)催化氧化活性；系统研究了纳米银催化剂上CO催化氧化的活性物种；深入探讨了银催化剂结构以及粒子尺寸与催化剂活性之间的关系,并提出了一个预处理气氛及温度对银催化剂表面再构、粒子迁移运动模型。主要取得了以下研究成果：(1)通过调控银负载量、氧气和氢气处理温度以及助剂CeO2含量,得到了具有不同粒子尺寸以及不同银物种的Ag/SiO2催化剂,研究了催化剂在催化氧化CO反应中的反应活性和活性物种,初步得到了粒子尺寸与活性的关系。结果表明,催化剂经过氧气500℃、氢气200℃处理后,表现出较好的催化活性(T98=50℃)。XRD和TEM结果表明,氢气低温处理后,氧化银物种被还原,同时形成高分散的小粒子尺寸的金属银粒子。少量助剂CeO2(1wt%)的添加有利于形成高分散银粒子以及活性的提高。因此,在Ag/SiO2催化剂体系中,金属银粒子是CO低温催化氧化反应的活性物种,并且粒子尺寸在4.5-5.5nm范围的金属银粒子表现出最佳的催化活性。(2)采用后组装法和原位掺入法制备纳米银催化剂,结合小角和宽角XRD、N2吸附-脱附曲线、ICP-AES和TEM考察了合成过程中各物质之间的作用机制以及银粒子的合成机理,研究了催化剂的反应活性,并讨论了影响活性的因素。研究结果表明,制备方法强烈影响着载体的结构和银粒子尺寸。合成过程中,HCHO不仅是还原剂,在-定程度上还是“结构调节剂”。介孔载体的有序结构以及BET也是影响催化活性的重要因素。通过优化直接合成法制备的Ag/HMS催化剂可以有效控制银粒子尺寸及其分散性。结果显示,高度分散在高比表面积且结构有序的载体上的尺寸均一且粒径较小的银粒子表现出较高的低温CO催化氧化活性(T98=20℃)(3)通过选用不同孔道结构的硅材料作为载体,考察了载体孔道结构及孔径对CO催化氧化活性的影响,并以SBA-15为载体,采用“二次调节pH”法制备出具有高活性的高分散纳米银催化剂。研究结果表明,介孔硅材料的比表面积、孔径及孔道结构对银物种的分布以及反应分子的扩散起到了重要的作用。采用“二次调节pH”法制备的Ag/SBA-15催化剂有效提高了银负载量(7.9wt%),并保持了催化剂的高度有序性,明显提高了催化剂对CO的催化氧化活性及反应稳定性。(4)通过调控Ag/SBA-15的预处理条件,系统研究了纳米银粒子的结构变化及其稳定性,得到了较好的反应构效关系,并提高了纳米银催化剂在低负载量下的CO常温催化活性。研究结果表明,不同的银负载量下,气氛对结构及活性的影响是不同的。低负载量时,氩气处理有利于形成小尺寸的银粒子,并获得高的催化活性。提高负载量到8wt%,氧气处理使银催化剂发生再构,形成大量的次表层氧,从而获得高的反应活性。研究中还发现,采用传统的等体积浸渍法制备的低负载量银催化剂(1.42wt%)在经过氧气(900℃)-氢气(300℃)处理后,催化剂表现出优越的反应性能,CO在22℃可完全转化,并提出了蒸发-沉积-诱导过程模型。在此过程中,900℃氧吸附质能够降低催化剂的表面自由能,从而使得蒸发的银原子重新沉积在催化剂的表面,部分银原子被诱导进入SBA-15的孔道内,形成高分散小尺寸的银粒子。(5)通过杂原子Al掺杂对载体SBA-15进行改性,研究了载体的羟基变化对银催化剂结构和活性的影响。研究结果表明,采用机械混合法将Al2O3掺入到SBA-15中,导致大颗粒的氧化银物种的形成,不利于银表面再构及次表层氧的形成,从而导致活性下降。而采用“二次调节pH”法制备的Al-SBA-15分子筛(Si/Al200)形成了与骨架氧原子相连的六配位非骨架铝,导致了簇状密集的具有氢键的硅羟基的减少,从而形成大量的高分散小尺寸银粒子,进而增强反应活性(T98=40℃)