高效储氢材料硼烷氨(NH3BH3)的制备及性能研究

• 作 者: 陈昶
• 机 构: 云南大学
• 出 处: 云南大学
• 发表日期: 2011年期
• 关键词: 燃料电池 贮氢合金 金属氢化物 硼氢化氨

以轻质非金属元素铵-硼烷化合物为基本骨架储氢材料相比于之前备受关注的金属氢化物的材料越来越显示出优越性：其中最简单的化合物硼氢化氨(NH3BH3)的含氢量高达19.6％远高于最轻质的金属氢化物LiBH4，非常有希望成为车载氢燃料电池的材料，因此硼氢化氨(NH3BH3)优越的储氢性能使其受到越来越多研究者的关注。　　
本文以硼氢化氨为研究对象，开展了其制备、热分解过程、以及第一性原理模拟计算了其放氢过程的研究。主要研究内容如下：首先研究了硼氢化氨的合成制备方法，通过选取了不同的铵盐与NaBH4形成硼氢化氨，研究了制备过程中铵盐、溶剂种类与产率的影响关系，结果表明硫酸铵与NaBH4在1，4-二氧环己烷的溶剂中，反应四小时的产率最高。其次对硼氢化氨的热分解过程进行了分析和研究，DSC和TG测试发现，硼氢化氨在350-480K的温度范围内发生两次放热分解过程，该温度段能够充分满足车载氢燃料电池的工作温度。最后采用密度泛函理论的第一性原理计算方法，研究了硼氢化氨的电子结构，通过硼氢化氨的态密度的分析，根据各个原子电子所处能带的位置解释了硼氢化氨的分步分解过程，靠近价带顶端的BH3上的氢原子最容易从体系中脱去，而最后在价带底端的氢原子则需要相当大的能量才能离开N原子的束缚。因此，虽然硼氢化氨的储氢率高达19.6wt%，但是实际放氢量只能达到16%左右。该计算结果从理论方面证明了硼氢化铵的热分解的结果。