【摘 要】
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随着我国经济快速发展,以煤炭资源为主的能源结构导致生成大量的氮氧化物,对生态环境和人类健康都产生不同程度的威胁。工业中氮氧化物的去除方法主要以氨作还原剂,在催化剂的催化作用下选择性催化还原NO_x。然而,目前工业中该催化剂所需要的活性温度窗口在300～400℃范围内,这使得部分烟气需要加热才能达到此温度,增加企业运行成本。又因该催化剂置于脱尘和除硫装置之前,极易受到粉尘覆盖和硫酸化,大大减少了催化
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随着我国经济快速发展,以煤炭资源为主的能源结构导致生成大量的氮氧化物,对生态环境和人类健康都产生不同程度的威胁。工业中氮氧化物的去除方法主要以氨作还原剂,在催化剂的催化作用下选择性催化还原NOx。然而,目前工业中该催化剂所需要的活性温度窗口在300～400℃范围内,这使得部分烟气需要加热才能达到此温度,增加企业运行成本。又因该催化剂置于脱尘和除硫装置之前,极易受到粉尘覆盖和硫酸化,大大减少了催化剂的使用寿命。因此,低温NH3-SCR被越来越多的研究者们所青睐。本文以Mn和Ti两种元素作为催化剂组分,采用溶胶凝胶法考察不同制备条件如焙烧温度、焙烧时间、柠檬酸量及不同金属来源等对Mn-Ti基催化剂的结构和物化性质的影响。通过各种表征结果分析发现,焙烧时间和p H值对催化剂的结构和催化活性几乎无影响。而焙烧温度、不同金属来源及柠檬酸量等制备条件的改变对催化剂的结构和低温活性有较大的影响,它主要是通过提高催化剂的比表面积、氧化还原性能和表面化学吸附氧等提高催化剂的催化性能。其中制备条件为柠檬酸:金属离子=6:1、焙烧温度400℃、焙烧时间5 h、p H=6、Mn（硝酸锰）:Ti（钛酸四丁酯）=2:1时制备的Mn-Ti催化剂呈现出较优异的低温催化性能。当反应温度为135℃时,该催化剂就可实现100%NOx转化率。同时,该催化剂还具有最宽的活性温度窗口,约为95～315℃。为了提高Mn-Ti基催化剂的低温NH3-SCR催化活性及抗硫性能,分别采用浸渍法、溶胶凝胶法和并流共沉淀法对Mn-Ti基催化剂进行Sm掺杂。考察不同制备方法、Sm含量及焙烧温度等对Sm-Mn-Ti复合氧化物催化剂的影响,分析经Sm改性后催化剂的催化性能及耐硫能力的变化。结果发现由并流共沉淀法制备出的0.1Sm-Mn-Ti-400复合氧化物催化剂呈现出最佳的催化性能。低温NH3-SCR催化活性结果表明,Sm的掺入对0.1Sm-Mn-Ti-400催化剂在低温区的NOx转化率呈现出一定程度的提升作用,并具有最宽的活性温度窗口,约为60～315℃。通过各种表征综合对比分析发现,Sm元素的掺入,不仅通过增加催化剂的比表面积、氧化还原性能、化学吸附氧量和表面Mn4+物种含量等提高催化剂的低温催化活性,还能有效阻止SO2向SO3的转换,从而提升催化剂的耐硫性能。
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