【摘 要】
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CH4部分氧化制取合成气是近年来C1化学的热点研究课题之一，本文采用计算机分子模拟技术对该过程中的若干关键过程进行了计算与分析。为提高计算的准确度，本文建立了一个包含13
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CH4部分氧化制取合成气是近年来C1化学的热点研究课题之一，本文采用计算机分子模拟技术对该过程中的若干关键过程进行了计算与分析。为提高计算的准确度，本文建立了一个包含13个Ni原子的周期性表面，一定程度上消除了边界效应的影响，并采用嵌入法引入反应物，通过结构优化计算确定吸附位及空间结构。首次系统地研究了CHx(x=0~4)在Ni（1 1 1）表面的吸附和解离过程，计算出了CHx(x=0~4)在Ni（1 1 1）表面吸附的位置、空间结构和能量，并使用LST/QST方法找到了CHx(x=1~4)的解离路径和过渡态，计算出各解离步骤的活化能和解离能，并进行了必要地分析。同时，采用Mulliken电荷分析方法对计算结果的正确性予以校验。提出了CH4部分氧化反应过程中CO的两条可能生成途径，分析并计算了两条途径的反应路径及活化能。依据过渡态理论，首次提出Ni表面吸附的CHads和Oads相互作用并生成COads和Hads是CO生成的主要途径。验证实验结果对计算所得结论给予一定的支持，累积收集的反应产物的分析结果表明，CH4在整体型海绵镍催化剂上发生解离，并且是多步解离。使用后催化剂的环境扫描电子显微镜图象表明，在没有O2存在的条件下，Ni表面很快就被CH4的解离产物所覆盖。本研究以量子化学理论为基础，应用密度泛函理论（DFT），建立了周期性的分子模型（vaccum slab），对CH4在Ni（1 1 1）表面的吸附和解离过程进行了系统的研究，深入分析并完善了CH4部分氧化反应产物的生成机理，并进行了初步的实验验证工作，可为今后的研究工作提供一定的理论指导。
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