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随着页岩气等新型天然气资源的大规模开发,以甲烷为原料合成重要的化学产品受到越来越多的重视。甲烷氧化偶联(OCM)反应是天然气转化利用的主要方式之一,通过该反应可以直接生产更有价值的化工产品,如乙烯等。目前,OCM反应仍存在C2收率较低,催化剂稳定性差,反应温度较高等问题,制约了该工艺的商业化过程。本文研究了氧化钐催化体系的OCM性能以及碱土金属对氧化钐催化性能的影响。 首先研究了氧化钐催化剂的形貌对OCM反应的影响。通过水热法制备了氧化钐纳米带,纳米棒和纳米管催化剂,其中氧化钐纳米带催化剂具有最高的甲烷转化率和C2选择性,并且表现出了更加优异的催化稳定性。HRTEM,XPS和CO2-TPD等表征结果表明,氧化钐纳米带暴露(110)等活性晶面,碱性最强,碱性位点数量最多,活性氧物种比例最高。 在氧化钐纳米带催化剂的基础上,研究了碱土金属助剂对OCM反应的影响。通过浸渍法制备了负载Ca,Sr,Ba以及不同比例Sr的氧化钐纳米带催化剂。结果表明,负载碱土金属后,氧化钐纳米带催化剂的催化活性有所提高,其中负载10wt%Sr的氧化钐纳米带催化剂在OCM反应中的催化活性最高。XPS和CO2-TPD表征结果表明,负载量为10wt%Sr的氧化钐纳米带催化剂的碱性和活性氧物种比例提高幅度最大。负载碱土金属助剂同样会提高氧化钐纳米棒和纳米管的催化性能。