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近阶段如果想迅速达成大规模CO2减排的目的,基于燃煤电厂等集中碳排放源的燃烧后C02捕集技术是最为可行的技术路线,其中化学吸收法技术被认为是目前最优选择,但该方法迟迟难以大规模应用的原因在于投资太大和运行能耗太高。因而,开发高效低能耗且不易降解的吸收剂和对脱碳系统进行工艺流程优化,就成为了降低碳捕集系统投资成本和能耗的关键。本课题针对现有C02化学吸收技术存在的关键问题,从基于氨水的混合吸收剂开发、单一和混合吸收剂的反应动力学研究、氨水挥发的控制和新型的直接蒸汽再生技术的开发和过程模拟优化等方面进行了系统深入的探讨。本文吸收剂的开发研究主要以氨水吸收剂作为研究对象,以解决氨水吸收剂实际运行过程中存在的吸收速率低、氨逃逸问题严重作为研究需要解决的难点,从传质机理、液相反应动力学、氨水和添加剂之间的相互作用机理和新工艺设计等方面开展研究。首先针对氨水吸收CO2速率慢的缺点,在湿壁塔实验装置上对8种氨水添加剂吸收C02的气液传质系数进行实验,发现少量(0.3M)的肌氨酸盐、PZ以及1-MPZ等添加剂就可以使得3M氨水吸收CO2的总传质系数提升127%到258%不等。通过进一步研究温度、添加剂浓度、CO2负荷等因素的影响,并考虑到其自身安全无害、不易降解等优点,我们提出肌氨酸盐是一种很好的氨水添加剂类型.对于筛选出的氨水(NH3)/肌氨酸盐(SAR-)混合吸收剂,继续对其吸收C02过程中的反应动力学进行深入研究。首先提出一个包含SAR--CO2-H2O体系内所有可能反应的SAR-与CO2反应动力学模型,通过快速动力学停流装置.光谱测量技术和核磁共振技术对该体系的反应过程进行实验监测,并进行整体拟合计算,得到未知的反应速率和平衡常数。其中SAW与cO2反应生成氨基甲酸的正反应速率k9在25.0℃时达到了18600M-1 s-1。k9随着温度的变化关系可以用Arrhenius方程拟合得到,为k9=9.5×1014exp(-7348/T)。通过类似的研究方法,得到氨水与C02的反应路径和各速率及平衡常数,25℃时NH3与C02反应生成氨基甲酸的正反应速率k7为431M-1 s-1。在得到NH13和SAR-两种吸收剂各自与CO2的反应动力学模型后,进一步研究NH3/SAR-混合吸收剂体系与C02的反应机理。研究表明,SAR--NH3-CO2-H2O体系的反应动力学模型可以认为是SAR--CO2-H2O体系和NH3-CO2-H2O体系动力学模型的简单叠加,而两种吸收剂SAR和NH3之间的相互作用仅存在于溶液中H+的交换过程,并无催化作用。在对氨逃逸的研究方面,我们提出提高吸收塔压力能够有效的在控制氨逃逸的同时提高CO2吸收速率,因而可以用氨水法在较高压力下化学吸收分离回收高压工业气体中的C02。实验表明,提高压力条件下吸收过程的气液传质机理与常压状态有较大的区别。随着总压的提高,总气液传质系数有明显的降低,主要由气相传质系数的降低引起。此外,本文提出了一种新型的膜减压分离稀氨水溶液中氨气的工艺,能够有效的从稀氨水中把氨气和水分离,从而使得分离出的水能够在水洗塔内循环使用,从而有效的降低氨法系统的水耗和吸收剂损失。通过让稀氨水溶液连续通过数个串联的中空纤维膜减压分离装置,可以达到更好的分离效率和更大的处理量。本文对新型的直接蒸汽再生流程优化方案进行系统设计和实验验证,探索和解决其在实际应用中可能存在的问题。考虑到优化工艺与文献结果对比的问题,实验选择了传统的MEA吸收剂。实验结果表明,直接蒸汽再生模式最小能耗的实验值为2.98MJ/kg CO2,比常规再生模式要低23.2%。考虑到直接注入蒸汽如果在塔内冷凝会导致吸收液稀释的问题,本文实验表明：通过提高蒸汽过热度能够在一定程度上降低蒸汽塔内冷凝比例,同时仅增加非常小的额外能耗；提高富液预热温度在非常有效降低蒸汽塔内冷凝比例的同时会增加能耗。本文还基于Aspen Plus软件建立系统模型,对直接蒸汽再生过程进行流程模拟,并与实验结果进行对照,发现实验和模拟结果在C02再生速率和蒸汽冷凝量方面有较好的一致性。通过对比研究表明,优化再生塔结构和采用促进气液传质的方法可以降低实际过程中直接蒸汽再生系统的能耗,使之更接近于模拟结果的理想值。此外,通过减小冷凝-汽化换热器最小传热温差可以增加回收蒸汽的汽化比例,从而进一步降低再生能耗,有望比传统工艺过程降低44%。