钒基催化陶瓷滤芯的制备及其脱硝性能的研究

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目前国内火电厂等大型锅炉烟气普遍使用蜂窝体或板式催化剂进行烟气脱硝,技术较为成熟,但是存在低温活性差、重金属用量大,引起催化剂二次污染等问题。因此一种中低温脱硝活性高、催化剂用量少的一体化催化滤芯被开发应用于工业,催化滤芯同时具有烟气除尘和脱硝功能,其基体孔道丰富,表层致密的微米级孔结构的薄膜可阻留99%以上的烟气粉尘;将催化剂浆液涂覆于滤芯的内部支撑体,干燥煅烧后成型,气体通过滤芯时即可实现同步脱硝功能,本文主要围绕提高催化滤芯活性并用于中试展开。首先考察三种典型滤芯基体对催化剂分散及脱硝活性的影响。分别取三种不同的典型商用滤芯,涂覆V2O5-WO3-MoO3/TiO2脱硝催化剂浆液,程序升温干燥、锻烧后制备成催化滤芯,后在同一条件下评价三种滤芯。压汞、XRF、BET等表征结果证明:滤芯A由棒状纤维状穿插组成,其孔道丰富且均匀,过滤压降小,这使得催化剂颗粒在孔道内部分散均匀,降低了气体通过滤芯时的压降,且与滤芯B、C相比,其碱土金属含量低,避免了钒基催化剂碱中毒现象,进一步提升了一体化滤芯脱硝活性。催化滤芯在过滤面速度1Nm/min、NH3/NO=1:1、220-380℃温区内脱硝率大于90%;在上述基础上添加15 vol.%水蒸气和300×10-4 vol.%SO2,结果表明催化滤芯在260-450℃温区内脱硝活性依然能稳定在90%以上,所以催化滤芯材料在工业应用上能完全满足脱硝及除尘要求。本文同时发现钒基催化滤芯在高温段(350-500℃)脱硝活性迅速下降,且钒含量越高活性下降越严重,这制约了催化滤芯在高温烟气条件下的应用。因此进一步采用XRD、SEM、NH3-TPD和原位红外等多种表征手段考察不同钒添加量催化剂的分散和团聚等情况及其对高温区脱硝影响,结果表明:随着氧化钒含量升高,催化剂颗粒的团聚现象更加严重,催化剂的活性数量位呈上升趋势,低温(T<330℃)下活性位数量决定催化活性,高温(T>330℃)下催化剂遵循E-R机理,氨氧化量主导高温活性。综上所述,高钒含量的催化剂尽管具有更多的活性位数量,但是其更严重的颗粒团聚和高温下强的氨吸附能力导致了其氨氧化能力增加,降低了催化剂脱硝选择性和脱硝效率。分别从烟气线速度、烟气温度、催化滤芯长度、烟气水含量四个因素对催化滤芯脱销活性进行了系统考察并总结出相应规律,从而实现综合考量现场条件按需求添加陶瓷滤芯的目的。将催化滤芯应用于玻璃窑炉进行中试测试,发现连续运行上述钒系催化滤芯在玻璃窑炉连续运行60天,脱硝效率高且稳定。
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