草酸二甲酯加氢反应中铜硅催化剂制备方法的优化研究

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本文通过以尿素为沉淀剂的均匀沉淀沉积法制备了应用于草酸酯加氢反应的Cu/SiO2催化剂,通过在自制的U型管反应器内对催化剂进行活性考评,研究了催化剂制备方法、水热处理以及反应工艺条件对催化剂活性的影响。  实验发现,铜负载量、前驱液pH值、滤洗方式以及还原条件均对催化剂的结构以及活性有一定的影响,适宜的铜负载量为30%,pH应控制在2到3之间,使用去离子水与无水乙醇结合的方式滤洗可以达到扩孔的效果,最优还原温度为220℃,还原时间不宜超过14 h。  研究了水热处理的温度、时长、溶剂溶质比对催化剂孔道结构,比表面积,微观形貌以及催化活性的影响。以溶剂溶质比8:1、温度120℃处理36 h达到最佳的扩孔效果,进而得到最高的反应转化率以及乙二醇的选择性。  对反应工艺条件进行研究,认为温度为影响反应选择性的主要因素,高温容易造成催化剂的过度加氢。选择200℃的温度、2.0 Mpa的压力、80的氢酯比、1.0 g/g-cat·h的液时空速为反应工艺条件可以最终达到100%的草酸二甲酯转化率和96%以上的乙二醇选择性。
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