【摘 要】
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清洁能源技术在未来能源发展中将占据重要地位。为了更好地对清洁能源装置进行结构设计优化和耐久性能预测,我们有必要对相关材料进行理论建模,以准确地反映材料在外部热、化
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清洁能源技术在未来能源发展中将占据重要地位。为了更好地对清洁能源装置进行结构设计优化和耐久性能预测,我们有必要对相关材料进行理论建模,以准确地反映材料在外部热、化学、机械载荷作用下经历的传质、传热、化学反应等复杂过程。以化学能-电能转换技术为例,无论是传统锂电池还是新型燃料电池,其内部发生的化学反应和物质扩散都可能带来明显的应力和应变,而应力也会反作用于化学反应、物质扩散过程。研究和分析工程中的热-化-力相互作用问题,不仅有可能拓展目前的理论知识体系而且可以在工业生产中发挥重要的指导作用,具有科学研究意义与工程应用价值。为了研究如何更好地对高温条件下固体中的热-化-力耦合问题进行建模,本文基于不可逆过程内变量热力学理论框架、化学计量学和化学反应动力学,针对两种高温下化学活性固体的热-化-力耦合问题进行了一系列的建模和计算。为了研究阳极支撑型固体氧化物燃料电池的单电池中镍(Ni)颗粒氧化导致的内应力问题,本文对固体平板中的部分耦合热-化-力问题使用理想化的参数进行了计算。计算模型考虑了反应热与非线性传热现象对平板中各物理场造成的影响。本文得到了多孔Ni-YSZ阳极中燃料、氧离子的化学反应-扩散问题的稳态解及对应条件下固支平板中的应力分布情况。此外,本文研究了高温下非整比化合物陶瓷内氧缺陷的热-化-力耦合问题,利用考虑了应力影响的化学亲和力和反应动力学方程,将应力与氧缺陷化学平衡状态定量地联系起来。通过这一模型,本文对镧锶钴铁氧体材料中的氧缺陷化学平衡进行了数值计算,结果显示应力对氧缺陷化学平衡会产生影响,但是作用有限。在此基础上,本文还对轴对称的化学反应-物质扩散-力全耦合问题进行了理论建模和数值计算。理论模型包含了应力与物质扩散和表面化学反应过程的耦合作用。利用该模型,本文通过模拟手段分别研究了力学约束、温度、表面反应速率对热-化-力全耦合过程的不同影响
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