纳米颗粒及超材料光吸收强化理论与实验研究

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太阳能作为清洁能源的一种具有巨大的实际应用价值,而如何实现对太阳光的全吸收是长期以来太阳能利用的研究重点。近期,纳米流体吸收太阳能产生清洁蒸汽的实验研究将太阳能与纳米流体结合在一起,并相互拓展了两者各自的研究范围。尽管纳米颗粒以及其他纳米结构光吸收特性已经有相对充分的研究,但是,纳米颗粒以及纳米结构的太阳光能量吸收、光热转化、纳米颗粒与周围介质之间的热量传递以及纳米结构表面沸腾相变等这一新研究领域的诸多关键过程的机理还缺乏基础理论研究。本文将主要集中在太阳光能量吸收、强化以及光热转化等过程,围绕纳米结构光吸收效率强化及影响太阳光光能吸收效率提高的因素分析展开。理论分析方面采用了包括Mie理论,有效介质理论以及有限时域差分(FDTD),严格波函数耦合(RCWA)和有限元(FEM)等多种理论与数值计算方法,详细研究纳米颗粒、光学超材料的吸收强化以及影响太阳光吸收效率的因素。实验方面基于单色光源以及积分球测量吸收体吸收率验证了数值分析结果及相关理论。具体的研究内容及相关结果包括:1.各向异性光学材料纳米颗粒光吸收特性的理论研究。采用Mie理论研究了旋转对称各向异性材料-石墨烯,以及单轴各向异性材料-Bi2Te3纳米颗粒的吸收特性。结合四偶极子共振以及有效介质理论的分析表明石墨烯介电常数及体积比远小于银是银-石墨烯复合纳米颗粒主要体现银光学性质的主要原因,但是,石墨烯空心结构则能够完全体现石墨烯的光学性质,该结论可以为石墨烯包覆纳米颗粒光强化实验加工提供理论指导。而基于各向异性材料的Mie理论研究了单轴各向异性材料Bi2Te3纳米颗粒光吸收特征,发现了Bi2Te3纳米颗粒可以具有磁偶极子响应现象,而由于Bi2Te3纳米颗粒可以在不同晶轴方向同时体现电偶极子响应以及磁偶极子响应使得该纳米颗粒具有极宽的吸收光谱以及较高的吸收效率因子,是高效吸收太阳能的良好吸收性纳米颗粒;2.纳米颗粒太阳光吸收效率因子的影响因素理论与数值研究。基于Mie理论以及有限时域差分数值计算方法详细的研究了材料、尺寸、周围介质、组成以及形状对单个纳米颗粒太阳光吸收效率因子的影响,计算结果显示,只提高纳米颗粒吸收峰值或者拓宽吸收光谱是当前提高纳米颗粒太阳能吸收效率因子的误区,而在太阳光高能量密度范围内具有高吸收峰值以及宽吸收光谱才是单个纳米颗粒具有高太阳光吸收效率因子的判断依据。特别研究了碳与金所组成的复合纳米颗粒的光学性质以及耦合效应对太阳能吸收效率因子的影响,复合纳米颗粒结合了金属的等离子体共振吸收效应以及非金属的本征吸收效应而在具有较高的吸收峰的同时具备较宽的吸收光谱,使得该复合纳米颗粒具有高达155%的太阳能吸收效率因子,而相同表面积的矩形纳米颗粒太阳光吸收系数更是高达233%;3.太阳能全吸收光学超材料的宽谱吸收特性理论分析与实验研究。采用FDTD数值计算方法求解Maxwell方程对基于各向异性材料太阳光谱全吸收材料光学特性进行数值分析。数值分析结果显示,来自于Bi2Te3各向异性光学常数的slow-light效应以及渐变结构的渐变折射率效应使得具有规则排列的纳米金字塔光学超材料在整个太阳能光谱具有全吸收效果。Slow-light效应主要影响双曲波段的吸收效应,而渐变折射率效应是长波范围的主要吸收原理。纳米结构上下表面的几何尺寸主要影响slow-light效应,而纳米结构的高度以及纳米结构之间的距离影响长波范围的渐变折射率效应。此外,实验室加工了具有同等全吸收效果的粗糙全吸收表面,基于所加工表面超材料实验测量结果显示,不锈钢基底上具有长度400 nm Bi2Te3纳米结构堆积所形成的粗糙表面具有类似于规则排列结构的全吸收效果,并且对于不同样品的测量结果显示粗糙度与纳米颗粒之间排列的紧密程度对超材料光吸收特性的影响与数值计算结果一致;4.单波长全吸收光学超材料的全吸收峰调控。基于激光实验中对特定波长的光具有全吸收特性的需求,采用FDTD数值计算方法研究了单波长全吸收超材料全吸收峰的调控特性。纳米核壳结构所特有的易于调整其共振峰的特性可以用于单波长全吸收超材料全吸收峰的调控。结果表明,纳米核壳结构之间的距离影响超材料的全吸收特性,非吸收性纳米核心对超材料的吸收特性影响不大,而纳米核壳结构壁厚的调整是唯一可以灵活的调整光学超材料的全吸收波长的方式,其中,调节单个方向的壁厚可以实现共振波长的微调节,而同时调节两个方向的壁面厚度可以实现共振波长的大范围调控。本文围绕纳米结构光吸收强化展开,以提高纳米结构的太阳能吸收效率为最终研究目的,从理论分析,数值计算以及实验探索三方面深入的探讨了相关物理机理,在实现太阳光谱全吸收特性以及耦合不同吸收机理实现纳米颗粒高效吸收太阳能方面取得了丰硕的研究成果。本文的研究结果为纳米流体以及纳米结构高效吸收太阳能产生清洁蒸汽的应用提供了理论及实验基础。
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