铟基光催化复合材料的制备、结构表征及其性能研究

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近年来环境污染和能源短缺问题越来越严重,已经成为目前全球所面临的重要问题。因此,探寻一种新型的、经济的、无污染的解决方法对社会可持续发展将起到深远意义。以半导体材料为催化剂的光催化技术既可以将太阳能转化为电能或化学能,还可以降解许多结构稳定的有机污染物或还原水中重金属离子,并在杀菌、除臭以及表面自洁等方面得到广泛研究。本文主要以铟基复合材料为研究对象,并基于化学溶液法制备了不同形貌的In2O3,Fe掺杂In2O3和In(OH)3/InOOH复合粉末,还采用丝网印刷工艺制备了In(OH)3/InOOH涂层。分析表征了不同工艺条件下制备的铟基复合材料的结构,并以罗丹明-B为目标物模拟降解有机污染物,研究对比了它们的光催化性能。具体工作内容和结果如下:(1)以硝酸铟为原料,DL-天冬氨酸和水为溶剂,PEG-4000为表面活性剂,通过常压回流法制得了空心球氧化铟;以氯化铟为原料,尿素为沉淀剂,水为溶剂,通过水热合成法制得了花状氧化铟;以氯化铟为原料,尿素为沉淀剂,水为溶剂,十二烷基硫酸钠为表面活性剂,通过水热合成法制得了片状氧化铟,并对比研究了不同形貌In2O3的结构和光催化性能。结果显示,所有形貌的氧化铟皆为立方相结构,样品的结晶度都很好;样品的带隙值随形貌的变化而改变,其中空心球的带隙值最低为3.11eV;光催化实验得出花状形貌样品的降解效率最好。(2)以氯化铟、氯化铁为原料,尿素为沉淀剂,去离子水为溶剂,十二烷基硫酸钠为表面活性剂,通过水热合成法制得了 Fe-In2O3光催化剂,并研究了 Fe掺杂浓度对其结构和光催化性能的影响。结果表明,Fe掺杂量的增加使In2O3晶粒的形貌由短纤维构成的不规则厚片状向纤细的薄片状变化,最终呈现花朵状,表面形貌的精细化使样品的吸附性增强。样品形成了新的化学键Fe-O-In,并导致晶体衍射峰的峰位发生偏移。Fe掺杂也抑制了In2O3晶粒的长大,并随着Fe离子掺杂含量的增加,In2O3的光吸收范围逐渐向可见光方向移动。最终发现Fe掺杂可以明显提高In2O3的光催化性能,光催化降解罗丹明-B的过程符合一级反应动力学方程;活性物种捕获试验证明空穴和超氧自由基是光催化体系中的主要活性物种。(3)以氯化铟为原料,乙二胺和去离子水为溶剂,通过水热合成法制得了In(OH)3/InOOH复合光催化剂,并研究了不同合成温度对其化学结构和光催化性能的影响。结果表明,当合成温度为150℃时,只存在In(OH)3的衍射峰。当温度从150℃升到180℃时,In(OH)3和InOOH同时存在,且各衍射峰位最强。而温度超过180℃时,In(OH)3和InOOH的衍射峰强度减弱。随着合成温度的增加,In(OH)3/InOOH复合光催化剂的吸收边发生明显红移。与可见光相比,样品在紫外光下降解更加明显,且在合成温度为180℃时,降解率最好。(4)以In(OH)3/InOOH复合粉末为原料,添加松油脂与乙基纤维素为粘合剂配备浆料,然后采用丝网印刷工艺制备In(OH)3/InOOH涂层。研究了印刷层数与热处理温度对涂层结构与光催化性能的影响。结果表明,印刷层数可以有效调控涂层的厚度,且印刷层数达到4层、煅烧温度在500℃以上时,In(OH)3/InOOH涂层综合性能最佳。并对涂层进行10次循环催化,仍保持较高的光催化降解率,证明了该涂层具有较好的循环稳定性。
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