【摘 要】
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化石能源的短缺,环境的日渐破坏引发了人类社会发展的思考。随着现代社会的到来,为了满足人们现代生活出行需要和解决环境问题,新型能源的开发急不可待。多孔碳复合材料凭借
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化石能源的短缺,环境的日渐破坏引发了人类社会发展的思考。随着现代社会的到来,为了满足人们现代生活出行需要和解决环境问题,新型能源的开发急不可待。多孔碳复合材料凭借其结构的优势和良好的催化性能,在众多领域中都得到了应用。多孔碳复合材料具有高比表面积和高孔隙度,内部展示的是三维立体空间可作为良好的载体,在电化学储能中,充当优秀的电子传输导体,保障了氧化还原反应的有效快速进行。在储能领域中开展深入的研究具有重要意义。本文通过一步法成功制备了磷化镍和磷原子共掺杂的多孔碳复合材料(PPNPCS),该多孔碳复合材料由多级孔隙组成,比表面积高达1650 m2 g-1,通过调整原料比例可以实现孔结构的微观调控和金属磷化物粒径大小的控制。进一步考察了磷化镍和磷原子的催化活性,根据多孔碳复合材料自身的结构优势,将其作为改性的隔膜材料应用在锂硫电池中。利用XRD、TEM、SEM、XPS等手段对材料结构表征,使用LAND、电化学工作站等电化学仪器对复合材料进行性能研究。结果表明,Ni2P碳纳米球和P均匀分布在多孔碳材料内外,通过两者的极性作用捕捉电解液中的多硫化物,防止多硫化物穿梭至负极。同时三维导电基体提供足够的空间容纳更多的多硫化物,内部微孔对于多硫中间体也有一定的物理吸附作用。受益于Ni2P、P元素和多孔碳结构三者的协同作用,PPNPCS@PP表现出很高的初始容量(1365 mAh g-1)和稳定的长循环性能(在1.0 C下经过200圈循环后仍旧有496 mAh g-1的良好循环性能)。为进一步发展此类多孔碳复合材料,本文采用同样的制备方案成功合成了CoP和P原子共掺杂的多孔碳复合材料(PPCPCS)。PPCPCS具有和PPNPCS同样的结构特点。采用同样的表征方式和测试手段,该多孔碳复合材料的比表面积高达1120-1848 m2 g-1,不同粒径的活性粒子均匀分布在材料中。研究结果表明,不同含量催化剂的PPCPCS复合材料在不同电解质溶液中表现不同的电化学活性及其稳定性。在酸性条件下研究了HER性能,电流密度为10 mA cm-2时PPCPCS-30的过电位为188mV,塔菲尔斜率为96 mV/dec。在碱性条件下探索了OER性能,电流密度为10 mA cm-2时PPCPCS-30的过电位为1.46 V,塔菲尔斜率为279 mV/dec。
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