论文部分内容阅读
土壤及地下水污染是当今环境的核心问题之一。本论文以污染土壤及地下水中广泛检出的1,1,1-三氯乙烷(TCA)为目标污染物,主要研究了碱活化过硫酸钠(SPS)、缓释SPS、Fe0-C优化SPS缓释三种工艺对水溶液中TCA的降解效果,考察了工艺参数和水质条件对TCA降解效果的影响,通过活性氧自由基鉴定阐明TCA降解机制,同时考察了碱性缓释SPS工艺在实际氯代烃污染地下水中的应用,具体研究结果如下: (1)碱活化SPS体系能够有效降解水溶液中的TCA,TCA初始浓度为0.15 mM、SPS投加量为75 mM、NaOH/SPS摩尔比=10/1时,21 d内TCA的去除率为98.4%,氯离子释放率为74.3%。增大NaOH/SPS摩尔比、SPS分次投加有利于TCA的降解。Cl-和CO32-、腐殖酸(HA)的存在会显著抑制TCA降解。碱活化SPS体系中存在HO·、SO4·-和O2·-自由基,对TCA降解的贡献度分别为78.4%、3.7%及17.9%,HO·为TCA降解主导自由基。 (2)缓释型氧化剂释放SPS的过程符合二级动力学方程,缓释SPS工艺能够有效降解水溶液中的TCA,TCA初始浓度为0.15 mM、SPS/水泥/砂/水(质量比)=4/4/1/3,SPS含量为8.0 g时,21 d内TCA去除率为99%,氯离子释放率为76.4%。阴离子和HA对TCA降解有不同程度的抑制作用,缓释SPS体系中产生了SO4·-、HO·和O2·-自由基,且HO·仍是主导自由基。缓释型SPS氧化剂循环利用效果良好。 (3) Fe0-C优化SPS缓释工艺能高效降解TCA,TCA近乎完全矿化,TCA降解遵循准一级反应动力学模型。无机阴离子对TCA的降解均有不同程度的抑制作用,且抑制作用大小依次为NO3-> Cl-> CO32-> SO42-,HA在一定程度上抑制了TCA的降解,溶液中溶解氧较高时有利于TCA的降解。Fe0-C优化SPS缓释体系中产生了SO4·-、HO·和O2·-等活性氧自由基,但非自由基因素对TCA去除同样贡献很大;Fe0-C优化SPS缓释体系相对复杂,其降解TCA的作用机制具有多样性。 (4)缓释SPS、Fe0-C优化SPS缓释工艺均能处理氯代烃复合污染;在实际地下水环境中,TCA的降解效果受到抑制。连续柱状试验中,Fe0-C优化SPS缓释工艺能够有效降解实际地下水中的TCA。