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离子液体以其独特性质广受关注，人们对其潜在的利用价值做了大量的研究。量子化学计算可在分子、电子水平上对离子液体的结构、性能及催化机理进行理论研究。本文通过量子化学计算，研究了溴化N-乙基吡啶离子液体分子结构和光谱性质；三甲基苯基六氟磷酸铵离子液体结构性质；三甲基苯基六氟磷酸铵离子液体中阴阳离子与二氧化硫相互作用。实验内容及结果如下：1.采用密度泛函（DFT）B3LYP、B3PW91方法和从头算（ab initio）HF方法分别在6-31G+（d,p）和6-311G+（d,p）基组水平上计算了溴化N-乙基吡啶（[EPy]Br）离子液体的结构性质和光谱性质。通过自然键轨道（NBO）分析，得到各原子的电荷分布，通过振动分析得到红外光谱，并对比了振动频率的计算值与实验值，对计算得到的振动频率进行归属和解析，结果发现：[EPy]Br阴阳离子间有电荷转移，理论计算的IR光谱与实验值IR特征峰位在B3PW91/6-311G+（d,p）和HF/6-311G+（d,p）方法下最为吻合。2.采用密度泛函（DFT）B3LYP/6-31G+（d）的方法计算了三甲基苯基六氟磷酸铵[PhNMe3][PF6]离子液体的几何和电子结构，对比了三种不同的优化结构。通过自然键轨道（NBO）分析，得到各原子的电荷分布，并用二阶微扰稳定化能分析了阴阳离子间相互作。.结果发现：阴离子分布在阳离子周围的三个区域，所有离子对中阴阳离子间有电荷的转移，且都存在多重氢键作用，阴阳离子间的电荷转移主要是通过LPF→σ*C-H相互作用。3.采用密度泛函（DFT）理论，在B3LYP/6-31G+（d）基组水平上研究了离子液体[PhNMe3][PF6]的阴离子、阳离子以及离子对分别与SO2分子形成的复合物的几何构型；分析得到SO2的O原子与阳离子的H原子形成氢键，越靠近N-甲基侧链时越稳定；SO2与阴离子作用时，S原子与F原子间有相互作用，且其分裂出了一个新的振动峰，说明SO2与PF6-的吸附作用介于物理吸附与化学吸附之间；SO2与离子对[PhNMe3][PF6]可形成多种复合物， SO2可与阳离子单独发生作用，但不与阴离子单独发生作用，其中当SO2与阴、阳离子共同发生作用时的复合物结构最为稳定；SO2的介入使电荷分布发生改变，使离子对中阴、阳离子之间的氢键强度减弱，但氢键数目有所增加，总体趋于更加稳定。