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近年来，随着世界核能事业的快速发展，对铀的需求与日俱增，不可避免的产生废水和废渣。我国又是一个贫铀的国家，现已探明的铀储量居世界第10名之后，而矿床规模又以中小为主(占总储量的60%以上)。铀资源的保障和核电环境安全成为核电发展的关键，本文针对铀矿与黄铁矿共生，特富铀矿与羟基磷灰石共存这一普遍地质现象，开展了铀(Ⅵ)与黄铁矿、羟基磷灰石在电子、离子、原子和分子间的相互作用。 本文通过水热法合成纯度较高的黄铁矿，采用批次吸附试验，实验结果表明，黄铁矿吸附铀的过程由液膜扩散过程控制、以化学吸附为主，吸附过程是一个吸热的自发过程，其焓变△H=55.65KJ/mol、熵变△S=241.31J/(mol.K）、自由能△G=-16.29KJ/mol、拟二级反应速率常数K2=0.0085mg/(g.min)和最大吸附容量Qm=43.01mg/g；通过X射线粉末衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）、光电子能谱（XPS）、扫描电镜（SEM）、能谱色散谱仪（EDS）表征，验证了黄铁矿能还原铀酰离子，生成不片状铀化合物沉淀，且被吸附在黄铁矿表面；采用循环伏安（CV）技术，结果表明黄铁矿还原铀酰离子有一个过渡态U(V)，其节点为黄铁矿与铀的摩尔比0.63；黄铁矿的光电子能谱（XPS）表明，黄铁矿与铀作用前后，S的外层电子结合能发生了明显变化，而Fe的外层电子结合能也有稍微变化，这说明在黄铁矿还原铀过程中，黄铁矿中元素S和Fe元素都起了作用，但元素S的作用更明显；还证实了腐殖酸对黄铁矿还原铀有抑制作用，氧化亚铁硫杆菌对黄铁矿还原铀有协同促进作用；通过PHREEQC理论计算表明，随着pH值的增加，UO22+离子快速降低，铀逐步以UO2(OH)2、(UO2)3(OH)5+离子和(UO2)4(OH)7+离子形态存在，当黄铁矿与铀的摩尔比大于0.75时，开始生成U(IV)沉淀，当摩尔比大于约1.75时，U(VI)完全被还原成沉淀形式的U(IV)；温度升高有利于提高黄铁矿的还原能力，当温度大于150℃时，黄铁矿还原铀的能力达到最佳。 本文合成了羟基磷灰石，批次吸附试验的结果表明，羟基磷灰石吸附铀的过程更遵循液膜扩散、吸附速度更符合拟二级动力学；根据铀的浓度不同，羟基磷灰石吸附铀有两种不同的吸附方式，在铀的初始浓度为20～100mg/L时符合Langmuir等温吸附，在铀的初始浓度为700～1000mg/L更符合Freundlich等温吸附，说明在铀浓度低时是离子交换吸附为主，在铀浓度高时可以发生多层物理吸附。通过理论计算得出吸附过程的拟二级速率常数K2=0.137mg/(g.min)、最大吸附容量Qm=1000mg/g;通过 X射线粉末衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、能谱色散谱仪（EDS）及循环伏安法（CV）表征，表明羟基磷灰石吸附大量铀后发生了相变，由规则的六方晶系向四方晶系转变，没有价态的变化。 黄铁矿是铀成矿的必要因素，磷灰石有利于富铀矿的形成。微生物对铀富集有促进作用，而腐殖酸等与铀有强络合能力的有机物不利于铀的还原与沉淀。