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由于具有独特的准一维中空管状结构和优异的力学、电学性能，碳纳米管(CNT)可望在纳电子器件、力学增强、能量存储等领域获得重要应用。而控制制备具有特定结构和性能的CNT是实现其实际应用的重要前提。近期研究发现，非金属催化剂具有催化生长CNT的活性，且具有高温稳定性好等优点。非金属催化剂生长CNT的机制不同于传统的金属催化剂，因而有必要探索、设计可有效控制生长CNT的非金属催化剂并研究相关机理。本论文围绕利用非金属催化剂生长形貌、直径和导电属性可控的CNT的方法及机制开展研究工作，主要采用化学气相沉积(CVD)法和原位透射电子显微镜(TEM)研究平台控制生长CNT，并揭示非金属催化生长CNT的机理。本研究主要内容包括： ⑴在利用金属氧化物催化剂控制CNT形貌方面:提出以二氧化钛纳米颗粒为催化剂，采用CVD法制备出蝌蚪状的CNT，其具有叠杯状中空管状结构，长度一般在500 nm以下;揭示了非金属催化剂的尺度因表层氧缺失而渐变，致使CNT的直径发生变化;原位TEM研究表明非金属催化剂生长CNT过程遵循气-固-固的顶端生长模式;提出利用氧化铁纳米颗粒与CNT的碳热反应效应，制备出亚纳米宽石墨烯带桥连CNT的新型结构。 ⑵在利用非金属氧化物调控CNT导电属性方面:提出了控制制备窄尺寸分布、特定大小、催化剂与基底界面能的氧化硅纳米颗粒的方法。通过对催化剂薄膜厚度和预处理条件的调节，实现了从同一种类催化剂生长金属性（80％以上）和半导体性(90％以上)单壁CNT;发现了CNT的生长速率还具有结构依赖特性，半导体性CNT的平均生长速率约为金属性CNT的5倍。讨论了非晶态催化剂控制生长CNT的可能机理，包括催化剂的表面能、催化剂与基底相互作用能与CNT自身结构稳定性等。 ⑶在探索高热稳定性的非金属催化剂控制CNT直径方面:以一种(002)面垂直于轴向的六方氮化硼纤维为种籽在其边缘悬挂键处，以异质外延方式生长出直径呈阶梯分布的单壁CNT。原位TEM实验研究和第一原理计算均证实从该氮化硼纳米纤维生长的CNT遵循气-固-固异质外延生长模式。 ⑷在非金属元素硫、氮辅助催化生长CNT的机制理解及CNT结构控制方面:构建了含硫/氮原位TEM纳米反应器平台，考察了硫在催化剂形核及CNT生长过程中所起的作用，结果表明硫通过改变催化剂颗粒局部组分及催化剂-碳帽间的相互作用，促使CNT垂直于颗粒局部区域形核及生长，从而为硫生长促进剂的作用机制提供了直接的实验证据。系统考察了氮在催化剂颗粒的尺寸、成分、形貌等的作用。基于以上机理，研究了氮在可控制备单一导电属性CNT的可行性，同时控制制备出一种新型多孔CNT结构，探索了其在能量存储中的应用。