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小于其激子波尔直径而具有强的“量子限域效应”的半导体纳米晶体材料,呈现出独特而优异的尺寸依赖的光,电,磁等性质。它们为众多基础理论的研究提供了理想的模型,并且在光电子和生物学等技术应用领域展现出广阔的应用前景。本论文围绕半导体纳米晶相关领域的核心问题,对CdSe/CdTe分子簇、量子点、量子棒、量子多枝结构,以及CdSe/ZnSe(CdS)/ZnS核/壳/壳结构纳米晶的合成路线的进行了绿色改进,并且系统地定量地分析了一种基于“量子化融合”的纳米晶的二次成核与生长机理,该机理具有普适性。所得到的纳米晶具有优异的光学性质和稳定性,为进一步纳米晶的表面生物相容性修饰、光电生物探针/传感器的设计以及光电子器件的应用奠定了基础。
1.CdSe/CdTe分子簇的制备与光学性质表征。精细而优雅的实现了魔术尺寸CdSe/CdTe分子簇/纳米簇的连续生长,为揭示纳米晶的成核与生长机理提供了重要的实验基础。所得分子簇/纳米簇具有优良的室温荧光学性质,部分魔术尺寸纳米簇能够发白光。
2.高质量CdSe量子点的绿色合成与光学性质表征。纳米晶能够同时满足高质量纳米晶的四个基本参数:高的结晶度,窄的尺寸分布,相对高的量子效率,宽的尺寸可调节范围。另外,该合成路线有五个有利于纳米晶进行外延生长的优点。
3.基于“量子化融合”的二次成核与生长机理的分析。通过对魔术尺寸纳米簇和正常尺寸晶核的尺寸、浓度、以及前体转化率的系统和定量的分析,我们推测并定义了一种较为精细的微观的成核机理:“量子化融合”。该机理能够解释多种类型纳米晶的合成体系中的尺寸控制现象,并为纳米晶合成路线的合理优化提供了理论基础。
4.天然植物油中CdSe纳米晶的形貌控制与光学性质表征。制备了不同尺寸和形貌的硒化镉纳米晶:量子点、量子棒、量子多枝结构、弧状结构。所得纳米晶具有高的结晶度,窄的尺寸分布,相对高的量子效率。特殊形貌的量子结构则为纳米晶的光电子结构的研究提供了新的物理模型。纳米晶形貌控制的机理也进行了较为深入的分析。
5.高质量CdSe/ZnSe(CdS)/ZnS Type-Ⅰ核/壳/壳结构纳米晶的绿色合成与光学性质研究。无需对原始CdSe核心样品进行纯化,可以直接进行后续的壳层CdS、ZnSe和ZnS壳层材料连续的、高质量的外延生长。精细的外延生长过程通过吸收光谱,荧光光谱和荧光寿命进行观测和表征。所得核/壳结构纳米晶具有高的结晶度、高的量子效率、高的稳定性、均匀的尺寸分布。