【摘 要】
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随着半导体产业的迅速发展与先进制造技术的不断升级,微型化、柔性化以及集成化电子器件产品的研制成为当前研究的重点领域。为了与未来微型电子产品更好的兼容,对目前储能器件的电化学性能、小型化和集成化等方面也提出了新的要求。以石墨烯为主的二维纳米材料,依靠独特的能带结构和优异的物理化学特性,在能源存储、光电转换和信号采集等领域具有极大的应用前景。而氧化石墨烯作为石墨烯的衍生物,利用激光辐照方法,可以快速地
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随着半导体产业的迅速发展与先进制造技术的不断升级,微型化、柔性化以及集成化电子器件产品的研制成为当前研究的重点领域。为了与未来微型电子产品更好的兼容,对目前储能器件的电化学性能、小型化和集成化等方面也提出了新的要求。以石墨烯为主的二维纳米材料,依靠独特的能带结构和优异的物理化学特性,在能源存储、光电转换和信号采集等领域具有极大的应用前景。而氧化石墨烯作为石墨烯的衍生物,利用激光辐照方法,可以快速地实现其还原,并获得具有表面微纳结构的还原氧化石墨烯。相比于其他的加工方式,飞秒激光凭借着超高的峰值功率密度和超短的脉冲作用时间,能够方便地实现材料的物理化学性能调控与表面功能化处理。本文提出了氧化石墨烯的飞秒激光加工表面微纳结构成型,以及超快还原的方法,进行了飞秒激光诱导氧化石墨烯表面微纳结构成型的理论与实验研究,制备出具有柔性和高集成度的微型储能器件,并进行了相应的电化学性能表征。具体工作如下:根据氧化石墨烯的光学非线性吸收特性,建立飞秒激光辐照氧化石墨烯的光致自由电子理论模型,分析氧化石墨烯的激光辐照区域的激励电场分布特征。研究氧化石墨烯表面等离激元的形成机制,利用电磁场方程和介电函数理论,研究具有随机表面特征的氧化石墨烯,在飞秒激光电场作用下,表面等离激元的周期特性。结合电子-声子耦合的双温方程,分析氧化石墨烯在周期振荡能量场作用下的微纳结构形成过程,并通过实验结果验证理论模型的准确性。针对飞秒激光加工氧化石墨烯的微纳结构形貌特征与超快还原进行工艺试验研究,分析激光能量密度和脉冲个数对于微纳结构形貌变化的影响规律,开展1030nm和257 nm波长激光作用氧化石墨烯的烧蚀特性实验研究,获得氧化石墨烯的烧蚀阈值。仿真分析微纳结构与入射激光电场的耦合作用,揭示氧化石墨烯的微纳结构形貌变化机制。结合飞秒激光辐照氧化石墨烯的物相结构、化学元素和导电性能的表征,研究了激光能量密度对于氧化石墨烯的还原特性的影响,并探究微纳结构成型与氧化石墨烯还原之间的内在联系。采用飞秒激光微细刻蚀方法,获得氧化石墨烯电极的飞秒激光刻蚀工艺参数,制备具有柔性氧化石墨烯平面指状型微电容器。分析电极构型与电极指间距大小对于电极电化学性能的影响规律。根据双电层理论和Nernst-Planck方程,研究电极表面形貌状态与孔隙率对于电极的界面电荷分布和动力学过程的影响。针对飞秒激光微细加工,制备指间距为10μm的柔性氧化石墨烯微电容器,通过电化学性能测试,计算并分析微电容器的倍率性能和循环稳定性。研究氧化石墨烯基柔性储能器件的飞秒激光制备工艺,基于飞秒激光微细加工优势,探究飞秒激光制备还原氧化石墨烯/氧化钌赝电容型微电容器的工艺方法,分析赝电容型电极的电化学反应机制。基于MXene材料（Ti3C2Tx）的高比容量特性,研究飞秒激光微细刻蚀MXene的形貌结构与相变特性,并对MXene微电容器的体积容量与能量密度进行计算。构筑还原氧化石墨烯/氧化钌和MXene的非对称型微电容器,选择并匹配正负电极材料与电位区间,通过循环伏安与恒流充放电测试研究非对称型微电容器的电化学性能。提出飞秒激光同步加工柔性双面微电容器的工艺策略,设计“花瓣”螺旋型电极阵列结构,并实现输出电压和电容量的调控。
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