【摘 要】
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钙钛矿材料凭借其独特的性能(如直接带隙、高吸收系数、窄带隙和高缺陷容忍度等)而成为从光伏到电致发光等领域的明星材料。钙钛矿太阳能电池(PSCs)的功率转换效率(PCE)在10
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钙钛矿材料凭借其独特的性能(如直接带隙、高吸收系数、窄带隙和高缺陷容忍度等)而成为从光伏到电致发光等领域的明星材料。钙钛矿太阳能电池(PSCs)的功率转换效率(PCE)在10年内迅速从3.8%增加到25.2%,这主要是基于组分工程,钙钛矿薄膜生长控制和钙钛矿/传输层界面工程实现的。可以说,钙钛矿薄膜的相纯度和结晶性对于器件的效率和稳定性起着决定性作用。提高薄膜相纯度和结晶性是提升钙钛矿太阳能电池综合性能的关键。为了提高钙钛矿薄膜的相纯度,我们系统地研究了此前比较容易被忽视的钙钛矿前驱体溶液的稳定性问题。我们发现在混合阳离子钙钛矿溶液中,甲胺碘(MAI)容易发生去质子化反应生成甲胺(MA),但是只有少量的MA气体从溶液中挥发出来,相反,绝大多数的MA分子立即与甲脒碘(FAI)缩合形成N-甲基碘化甲脒(MFAI)和N,N’-二甲基碘化甲脒(DMFAI)。基于以上理解,我们进一步开发了一种通用方法解决这一问题,该方法是使用硼酸三乙酯(TEB)来限制MAI的去质子化,从而杜绝副反应的发生。这种策略不仅提高了功率转换效率(PCE),而且提高了高效率器件制备的可重复性。基于B-I间相互作用的新发现,我们进一步引入更稳定的添加剂体系,使其在稳定溶液的同时,在成膜后能够均匀分散到钙钛矿薄膜的晶界处,从而使其限制I离子的迁移,达到提高器件稳定性的目的。在这里,我们选择硼酸作为添加剂。硼原子是sp~2杂化的,它可以轻松地将一对电子接受到其空置的未杂化p轨道中。已经证明,强的B-I相互作用可以完全阻碍副反应,包括MAI的去质子化以及随后的MA与FAI之间的缩合物反应。钙钛矿薄膜相纯度的提高导致吸收范围扩大,因此,转化效率从20%提高至21%。同时,在固态钙钛矿膜中,钙钛矿晶界中的这种B-I相互作用抑制了碘离子的迁移,也使得钙钛矿器件的长期稳定性得到明显提升。这为将来提高钙钛矿器件的工作寿命开辟了新的方向。
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