多酸基石墨烯纳米复合材料的制备及其电催化性能研究

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随着工业的发展水体污染越来越严重,电化学对污水的处理有着显著地效果。电化学处理是一种“环境友好技术”,可以有效处理难降解物质,但如何提高电化学领域内电催化技术的效率已经作为科学界努力的目标。多金属氧酸盐具有氧化还原性和酸催化特性,在环境、催化、材料科学及表面科学等研究领域应用广泛,但因为其比表面积小且不易分离,使得它的应用受到一定限制。石墨烯具有高比表面积、突出的力学性能和优异的电子传递能力等特性。为了解决多金属氧酸盐比表面积小和难于分离的缺陷,本文以多金属氧酸盐和石墨烯为构筑基元,设计合成了三种多金属氧酸盐/石墨烯纳米复合材料,大大提高了多酸的催化活性并拓展了其应用空间。本实验制备了三种多酸/石墨烯纳米复合材料PMo12-rGO、Fe PMo12-SiO2-rGO和PMo12-PAN-rGO,并通过X射线衍射(XRD),红外光谱(FTIR),扫描电镜(SEM)和比表面积测试(BET)对所制备的复合材料进行了表征,证明合成的催化材料仍具有Keggin型结构并应用于污水处理以及微量物质的检测中。循环伏安法表明,复合材料修饰电极在0.5 mol·L-1 H2SO4中有较好的响应,三种电极的活性物质的表面覆盖度分别为6.4×10-9 mol·cm-2、6.3×10-9 mol·cm-2和2.5×10-8 mol·cm-2,扫速实验中可以看出随着扫描速度的增加电极的峰电流值也会增大,并进一步分析了三种复合材料修饰电极的电极过程。经过修饰的电极阻抗要远远小于裸电极的阻抗,这也反应出通过磷钼酸复合物的修饰可以增加电极的导电性,在电极表面发挥了加速电子传递的作用。复合材料修饰电极对亚硝酸根离子浓度测试中随亚硝酸根浓度的增大,响应电流值也相应增大,说明修饰电极对亚硝酸根离子在402000μM·L-1的范围具有较高的灵敏度,三个电极的检出限分别为0.078,0.07和0.24μM·L-1。综上,研究发现多金属氧酸盐/石墨烯三电极体系对亚硝酸根废水有着良好的电催化响应。生物模板法合成的多金属盐酸盐和经聚苯胺修饰的催化材料催化性能较高,其修饰电极具有良好的电催化性能。本研究在基础理论研究和技术研究方面拓展了多金属氧酸盐在电化学领域的应用。
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