论文部分内容阅读
过渡金属基纳米材料因优异的催化活性、低成本、高效益而备受关注。作为生命体微量元素的Fe、Mo,因环境友好性和良好的生物相容性被研究者广泛制成Fe基、Mo基纳米材料应用于仿生催化、电催化等领域。目前虽然在纳米材料的制备方法上取得了一定的成就,但简单、高效、低成本的合成方法仍然值得探究。本文通过电化学方法合成了氮掺杂石墨碳包覆碳化铁纳米材料（Fe3C/N-C）、二硫化钼（MoS2）量子点（QDs）和纳米片并探究其在纳米酶促进体内伤口治疗、光致发光（PL）成像方面的应用潜力。此外,还通过无模板溶剂热法制备得到硫掺杂氧化钼（S-MoOx）纳米片并探究其在电催化肼氧化反应方面的性能。具体包括以下内容:一、采用电化学法制备了一种具有高效过氧化物酶（peroxidase,POD）模拟活性的Fe3C/N-C纳米酶。其中,FeSO4/组氨酸（His）混合物和石墨棒分别作为电解液和阳极电极。Fe3C/N-C的生成得益于His衍生的碳纳米点（CNDs）与铁离子之间的特异性亲和作用。Fe3C/N-C纳米酶可使过氧化氢（H2O2）分解出具有强氧化能力的羟基自由基（·OH）,其广谱抗菌活性高于单独的H2O2。利用Fe3C/N-C纳米酶的POD模拟活性有效促进小鼠细菌感染后的伤口愈合。二、采用双极性电极（BPE）电化学法,分别以磷酸缓冲液和MoS2粉末为电解液和前驱体制备出MoS2 QDs。研究相应的副产物沉淀,其中观察到MoS2纳米片。通过一系列表征,提出了通过BPE电化学策略制备MoS2 QDs和纳米片的机理。MoS2QDs的PL量子产率为13.9%,平均尺寸为4.4±0.2 nm。其优异的PL性能、低细胞毒性和良好的水分散性特点为PL染色和成像领域提供了广阔的应用前景。得到的含有纳米片的副产物表现出优异的EMW吸收性能,间接证明了BPE过程中产生的缺陷和相位变化。三、以四硫代钼酸铵（（NH4）2MoS4）为前驱体,乙醇/水溶液为反应液,通过一步无模板溶剂热反应巧妙地设计出原位硫掺杂的氧化钼（S-MoOx）纳米片催化剂。在1.0 M KOH/0.1 M肼（N2H4）电解液中,S-MoOx的起始电位为0.5 V vs.可逆氢电极电势（RHE）,展现出比相同方法合成出的MoOx优异的电催化肼氧化性能。本文主要以过渡金属Fe、Mo基材料为对象,采用电化学和溶剂热法得到纳米酶催化抑菌材料、荧光染料和肼氧化电催化剂。丰富了仿生催化、电催化剂种类,为抗生素耐药性、电解水制氢整体效率低下等现实问题的解决提供新的方法。