CeO2纳米材料的制备及气敏性能研究

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二氧化铈是很有研究潜质的一种新型气敏材料,近年来,国内外对二氧化铈气敏传感器的研究进行了很多尝试,寻求改善二氧化铈气敏性能的有效途径具有很高的理论意义和应用价值。本文选择水热法作为材料合成手段,采用静态配气法测试室温下薄膜的伏安特性曲线和气敏响应-恢复曲线,主要通过减小颗粒尺寸、控制微观形貌和掺杂改性来提高二氧化铈的气敏性能。本文的主要研究内容分为三部分。第一部分采用水热法合成了二氧化铈纳米颗粒,通过X射线衍射、扫描电子显微镜、高分辨率透射电子显微镜对二氧化铈纳米颗粒的结构和形貌进行了表征。结果表明,二氧化铈纳米颗粒具有面心立方结构,平均晶粒尺寸为9.2nm,粒径均匀,单颗粒呈球形;X射线光电子能谱分析证明样品中的铈以四价形式存在;紫外-可见漫反射光谱分析得出二氧化铈纳米颗粒的光学带隙为3.18eV,属于宽禁带半导体。本文采用旋涂法将水热产物制成二氧化铈纳米薄膜,利用原子力显微镜对薄膜表面进行扫描,计算出表面均方根粗糙度为24.1nm。测试了基于二氧化铈纳米薄膜的气敏传感器在室温下的气敏性能,发现二氧化铈纳米薄膜对10ppm以上的NH3和H2S具有优秀的气敏性,灵敏度随气体浓度的增加而增加,对NH3的灵敏度高于对相同浓度H2S的灵敏度,气敏响应、恢复过程迅速,响应时间均在10s以内。第二部分在传统碱性水热法的基础上尝试加入尿素作为控制剂合成二氧化铈纳米纤维。首先是工艺参数的选择,通过分析不同反应温度合成样品的X射线衍射谱,得到了合适的反应温度,扫描电子显微照片也证实了所得样品具有纤维结构,且纤维的直径和长度比传统碱性水热法制得的二氧化铈纳米纤维更加细小,气敏实验结果证明尿素作控制剂制得的二氧化铈纳米纤维对NH3和H2S的室温气敏性能显著优于传统碱性水热法制得的二氧化铈纳米纤维。进一步研究确定了使二氧化铈纳米纤维气敏性能最优化的反应物配比,最终得到的二氧化铈纳米纤维在室温下对NH3和H2S的灵敏度和响应浓度范围与二氧化铈纳米颗粒相比有大幅度的提高,其中,对NH3的响应浓度下限为0.5ppm,响应时间为60s,对H2S的响应浓度下限为0.05ppm,响应时间为24s,对H2S的气敏响应能力达到了ppb量级。第三部分是在前面二氧化铈纳米颗粒和二氧化铈纳米纤维的制备工艺基础上进行掺银改性。X射线衍射结果显示两种掺银二氧化铈中均未出现立方萤石型二氧化铈以外的任何杂相,说明银未形成独立相,从扫描电子显微图片中可以看到两种掺银二氧化铈均为球形颗粒形貌,X射线衍射和扫描电子显微图片都证实掺银后的二氧化铈粒径比掺银前有明显的长大。二氧化铈纳米颗粒掺银后的光学带隙为3.22eV,二氧化铈纳米纤维掺银后的光学带隙为3.20eV。室温气敏实验的结果表明二氧化铈纳米颗粒掺银后气敏性能有所降低;二氧化铈纳米纤维掺银后只对H2S有气敏响应,且灵敏度比掺银前提高了很多,其中对2ppmH2S的灵敏度为1.35。
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