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环氧丙烷(PO)是重要的化工中间体。以钛硅分子筛(TS-1)为催化剂，H2O2为氧化剂，催化丙烯环氧化制PO的直接氧化法(HPPO工艺)，具有反应条件温和、产物选择性高、原子利用率高以及对环境无污染（副产物只有水）等优点，受到国内外PO生产企业的青睐。虽然HPPO工艺已成功实现工业应用，但开发高性能TS-1分子筛对提高HPPO工艺经济效益及促进工业推广仍具有重要意义。本论文从简化TS-1分子筛合成工艺、控制非骨架钛生成及改性成型TS-1催化剂等方面入手，提高TS-1催化剂催化丙烯环氧化性能，开发出一种高活性、高选择性和稳定性的TS-1催化剂(EPO-10)。主要研究内容如下: 1.考察了合成体系中添加不同晶化调节剂（尿素、碳酸铵、乙酸铵和氮川三乙酸）对TS-1分子筛的影响，发现:晶化调节剂的引入可消除醇对钛进入分子筛骨架的阻碍作用，其中用尿素做晶化调节剂时效果最佳。通过对尿素添加量及合成条件的优化，得到:当晶化温度为170℃、晶化24h、尿素添加量为0.15(n(Urea)/n(SiO2)摩尔比）时，在免除醇条件下合成骨架钛含量接近上限(Si/Ti摩尔比为40)、不含非骨架钛、结晶缺陷位少、颗粒均匀的高活性TS-1分子筛(粒径大小250nm)。该分子筛在催化丙烯环氧化时，双氧水转化率(X(H2O2))、双氧水有效利用率(U(H2O2))和PO选择性（S(PO））分别达92.6％、96.4％和95.3％。 2.对不同碱(NaOH、EA、TMAOH、TEAOH和TPAOH)处理对成型TS-1/SiO2催化剂的影响进行研究，结果表明:采用具有较强分子筛结构导向能力的有机碱(TEAOH或TPAOH)处理时，成型过程中引入的SiO2及TS-1分子筛中的硅物种发生溶解再晶化，样品的微孔孔道得到疏通，催化剂扩散性能提高。同时，催化剂表面富硅化，且微孔孔道中较多的活性钛物种暴露出来，致使处理后催化剂稳定性显著提高。处理过程中，具有分子筛结构导向能力的阳离子(TPA+或TEA+)存在是发生再晶化的关键。 3.对TPAOH处理TS-1/SiO2催化剂的方法及条件进行优化，发现TS-1分子筛先成型后用TPAOH处理时，催化剂的活性和稳定性得到显著提高。主要原因是:一方面TS-1分子筛成型过程引入的粘结剂SiO2发生溶解再晶化，使分子筛孔道得到疏通;另一方面SiO2的存在对骨架钛具有保护作用，减少非骨架钛物种产生。 4.反应原料中添加微量NH3·H2O或(NH4)2CO3，使TS-1/SiO2催化丙烯环氧化的稳定性明显提高。主要原因是:NH3·H2O或(NH4)2CO3不仅可以中和TS-1/SiO2表面上的酸，抑制PO开环反发生，而且还促进了反应物与活性中心的吸附，加快活性中间体Ti-OOH(η2)基团生成。 5.通过优化TS-1合成条件及处理方法，研制成功高性能TS-1/SiO2催化剂-EPO-10。在优化的反应条件下(温度为40℃、压力3.0MPa、n(C3H6)/n(H2O2)为3∶1、H2O2浓度为3.0mol/L，H2O2空速0.4h-1)，EPO-10催化剂在固定床反应器上连续运转2000h，X(H2O2)和S(PO)维持在97％，且U(H2O2)值在90％以上。表明该催化剂具有良好的工业化应用前景。