【摘 要】
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进入21世纪,水资源结构随着人口激增、工业发展发生巨大变化。人类需求增加,另一方面环境受到污染破坏,导致淡水资源的减少。目前众多国家和地区正面临水资源危机,对可持续淡水的需求给人类带来了不可逾越的挑战,淡水资源匮乏将严重威胁人类的生存。海水淡化技术是科研学者致力于利用地球上体量占比较大的海水,进行除盐处理,以解决人类正面临的全球性淡水资源紧缺的问题,这项技术经过发展能够为人类的淡水来源提供更多的有
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进入21世纪,水资源结构随着人口激增、工业发展发生巨大变化。人类需求增加,另一方面环境受到污染破坏,导致淡水资源的减少。目前众多国家和地区正面临水资源危机,对可持续淡水的需求给人类带来了不可逾越的挑战,淡水资源匮乏将严重威胁人类的生存。海水淡化技术是科研学者致力于利用地球上体量占比较大的海水,进行除盐处理,以解决人类正面临的全球性淡水资源紧缺的问题,这项技术经过发展能够为人类的淡水来源提供更多的有效途径,可利用的淡水资源得以保障。电容去离子（Capacitive deionization,CDI）技术的出现以其独特优势在众多海水淡化技术中崭露头角,作为新兴的海水淡化技术,其基础原理是利用双电层电容进行离子吸附,脱盐过程驱动能要求不高。该技术有别于传统脱盐技术,对比优势突出:能耗低、电极可再生、绿色环保无二次污染等,一定程度上避免了传统脱盐技术出现的问题,综上优势其在脱盐技术方面的突出表现,吸引众多研究兴趣,成为当前脱盐技术的研究热门。电极材料作为CDI模块的关键,在吸附过程中起着重要作用,材料好坏决定着CDI性能的优劣。基于石墨烯优异的电学性能,同时具备高比表面积,在众多领域应用中表现出的稳定的物理及化学特性,很适合作为理想的CDI电极材料,在电容去离子技术中应用前景广阔。本文的研究内容如下:首先,以氧化石墨烯溶于水作为分散体系溶液为原料,在40至90℃的不同温度下,利用L-抗坏血酸（维生素C）还原制备石墨烯。通过SEM、XRD、FT-IR、Raman等测试手段对不同还原温度下石墨烯的形貌、结构进行探究;制成电极,测试分析电极电化学行为,发现80℃还原下的电极在5 m V/s扫速表现出83.6 F/g的比电容,循环稳定性较好;然后对电极进行电容去离子性能测试。随着还原温度升高,含氧官能团对L-抗坏血酸的响应更迅速,在更好的环境下进行反应,基团去除更彻底,作为电极表现出的电学、CDI性能在提升。80℃下还原的石墨烯电极达到29.5%的离子去除率,5.38 mg/g的脱盐量,具备良好的可再生性能。其次,在前一章还原温度的基础上,同样地,以L-抗坏血酸作还原剂,研究氧化石墨烯从20到120分钟间不同还原时长下反应制备石墨烯。通过SEM、XRD、FT-IR、Raman等测试手段对不同还原时长下石墨烯的形貌、结构进行探究;接着作为电极材料在三电极体系中探究材料电化学性能,120分钟反应时长下的石墨烯在5 m V/s扫速下比电容为78.3 F/g,循环稳定性较好;然后对电极进行电容去离子性能测试。随着反应时间的增加,含氧官能团与L-抗坏血酸接触更加充分,更为充裕的时间进行反应去除,反应进行完全,作为电极表现出的电学、CDI性能在提升。在80℃下反应120分钟还原的石墨烯电极脱盐速率达到0.233 mg/（g min）,32.1%的除盐效率,5.35 mg/g的盐吸附量,具备良好的可再生性能。最后,以前两章的还原温度和反应时长为条件基础,为改善石墨烯片层团聚,还原前加入碳纳米管,以石墨烯:碳纳米管=n:1的比例含量共同还原反应（其中n=20、15、10、8、5和2）,得到有效复合的石墨烯/碳纳米管材料;采用SEM、XRD、FT-IR、Raman等对不同比例碳管含量的复合材料进行形貌、结构的分析,发现微观结构得以改善,碳纳米管成功嵌入石墨烯片层,提供更多孔隙位点,形成更好的导电网络,且片层堆叠减少;对复合材料进行电化学分析测试,发现碳纳米管的加入使复合结构的比电容增大（当石墨烯:碳纳米管质量比为10:1时,比电容达到144 F/g是石墨烯的1.8倍）;接着对电极进行电容去离子性能测试,探究外加电压、碳纳米管含量对电极在脱盐过程的影响,发现石墨烯与碳纳米管质量比为10:1条件下达到最优吸附效果,除盐效率为47.5%,最大吸附容量为8.64 mg/g,相较于石墨烯提升了61%。对复合物电极进行多次完整的电吸附-脱附过程,表现出较好的可再生性,且吸附性能未明显下降,保持稳定,该电极可连续、重复使用进行脱盐。
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