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二维材料石墨烯（G）、二硫化钼（MoS2）因其表面惰性和特殊的层状结构而表现出优异的物理化和学性能,广泛的应用于空间抗腐蚀和润滑领域。本征的二维材料石墨烯、二硫化钼拥有完整的表面形貌,对大部分环境因子的吸附呈现一定的惰性。但是,材料表面总是带有缺陷的,并伴随着活性悬键,这可能成为腐蚀的起点。在石墨烯、二硫化钼的缺陷处产生一氧化碳、二氧化碳、三氧化钼和硫化氢（CO、CO2、MoO3和H2S）等,这一定程度上破坏了晶体结构从而影响了材料的性能。本论文中,基于功能化石墨烯用于大气抗腐蚀领域而忽视了其对于空间（大通量、高速度、高活性的氧原子）防腐的应用。因此,研究石墨烯和功能化石墨烯与空间氧原子的相互作用机理,揭示其在空间领域的抗腐蚀应用是非常有意义的;二硫化钼作为固体润滑材料普遍应用于空间润滑领域,当航天器进入近地轨道时必将经历大气-真空环境,而大气环境下二硫化钼的摩擦性能明显下降。因此,研究潮湿引起二硫化钼失效和MoS2-Ti/Pb减缓失效的机理,以及MoS2-Ti/Pb影响摩擦性能的机理对材料的设计应用至关重要。本论文基于第一性原理揭示石墨烯、二硫化钼与不同环境因子的相互作用机理,主要的研究结论如下:1.本征石墨烯抗氧原子腐蚀性能优于功能化石墨烯。由于石墨烯表面功能化的官能团提高了氧原子在石墨烯表面的吸附稳定性和扩散迁移率,意味着氧原子对于功能化石墨烯的氧化破坏更容易,这主要源自于官能团破坏了石墨烯的完美结构,产生了活性的表面悬键;而且,氧原子在功能化石墨烯表面的垂直穿透阻力更大,这是由于官能团增加了功能化石墨烯表面的电子云密度;氧原子的水平扩散能低于其垂直穿透能,表明氧原子是通过表面吸附和水平扩散的方式氧化破坏石墨烯和功能化石墨烯。2.本征二硫化钼基本不与O2和H2O分子发生化学反应,因此二硫化钼的失效主要是由缺陷引起的。而且,在O2和H2O分子气氛中,二硫化钼失效的起点分别为MoS2-VS1和MoS2-VS2+Mo类型;并且主要的失效过程为:O2和H2O分子在缺陷二硫化钼表面的物理吸附→化学吸收→分子的离解→O或H吸附原子在二硫化钼表面的扩散,从而实现二硫化钼的失效;此外,MoS2-nTi/Pb能有效减缓潮湿环境对于缺陷二硫化钼的损伤,这主要源于MoS2-nTi/Pb与O2和H2O分子甚至游离H原子的相互作用的结果。3.真空环境:MoS2-Ti的摩擦性能低于本征二硫化钼,然而MoS2-Pb的摩擦性能优于本征和Ti掺杂的二硫化钼,这意味着MoS2-Ti不利于层间滑动,相反MoS2-Pb利于层间滑动。这主要源于MoS2-Pb系统引起二硫化钼层间距离增加,而MoS2-Ti系统引起二硫化钼层间距离减小,最终导致二硫化钼层间相互作用力和剥离功的改变;除此之外,更重要的原因是Ti和Pb元素掺杂导致层间电荷重构,引起系统能量突变;然而,大气环境（即在范德华力边界O2和H2O分子进入二硫化钼层间,增大了其层间距离）:有趣的是MoS2-Ti和MoS2-Pb相比本征二硫化钼均表现优异的摩擦性能,且MoS2-Ti系统的性能提升更加明显,意味着范德华力并不是影响摩擦力的唯一因素,而静电斥力可能是至关重要的因素之一;更重要的是MoS2-Ti和MoS2-Pb系统可能适应潮大气-真空环境,这扩大了二维材料二硫化钼在润滑领域的应用。