氨基功能化修饰凹土基吸附材料制备及其吸附性能研究

来源 :南京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huanan_0909
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凹凸棒石粘土简称凹土,主要成分为凹凸棒石,是苏皖地区特色矿产资源,储量丰富且价格低廉。本论文以提高纳米凹凸棒石对阴离子型染料(活性蓝KE-R)和重金属离子(Pb2+)废水吸附容量为目标,开展氨基硅烷改性纳米凹凸棒石吸附材料的制备。系统考察纳米凹凸棒石以及氨基硅烷改性纳米凹凸棒石吸附材料对活性蓝KE-R、Pb2+及活性蓝KE-R/Pb2+混合溶液的吸附性能。主要内容包括以下四个部分:  1、采用氨基硅烷偶联剂[γ-氨丙基甲基二甲氧基硅烷(KH-912)、N-(β-氨乙基-γ-氨丙基)-甲基二甲氧基硅烷(KH-602)和γ-二乙烯三氨基丙基甲基二甲氧基硅烷(KH-103)]对纳米凹凸棒石(ATP)进行有机改性,考察反应溶剂、氨基硅烷偶联剂用量、反应温度和反应时间,制备改性纳米凹凸棒石吸附材料(KH-912-ATP、KH-602-ATP和KH-103-ATP)。并且通过红外、热重、X射线衍射、氮吸附比表面及孔结构分析、扫描电镜、X射线光电子能谱等手段对改性纳米凹凸棒石材料进行表征。结果表明,KH-912、KH-602和KH-103改性纳米凹凸棒石的最佳工艺条件为使用甲苯作为溶剂,改性剂用量分别为(纳米凹凸棒石质量为6g)7mL、5mL、5mL,反应温度分别为105℃、75℃、90℃,反应时间均为3h,制备的改性纳米凹凸棒石对活性蓝KE-R的吸附容量最大,表征结果表明KH-912、KH-602和KH-103成功接枝在凹凸棒石表面。  2、通过静态吸附实验,利用制备的氨基硅烷改性纳米凹凸棒石为吸附剂,研究其对阴离子染料(活性蓝KE-R)的吸附性能和吸附行为。考察吸附剂用量、吸附时间、溶液pH值和不同初始浓度对吸附效果的影响。结果表明,改性纳米凹凸棒石能有效地提高纳米凹凸棒石的吸附性能,在50mL浓度为200mg/L的活性蓝KE-R溶液中,0.15g改性纳米凹凸棒石吸附30min效果最好。吸附过程更加符合拟二级动力学模型,吸附等温线能够较好的符合Langmuir和Redlich-Peterson吸附等温方程,在25℃下Langmuir吸附等温方程计算出的KH-912-ATP、KH-602-ATP和KH-103-ATP最大吸附量分别为121.655mg/g、117.647mg/g和163.132mg/g。纳米凹凸棒石负载氮含量和吸附容量之间没有明显的关系,这可能是归因于在纳米凹凸棒石表面由于分子链纠缠产生的空间位阻。吸附过程在较低pH值下是有利的,因为氨基在酸性环境下进行质子化(-NH3+),增加吸附剂表面和活性蓝KE-R之间的静电引力。NaCl、CaCl2、 AlCl3、Na2SO4对活性蓝KE-R的去除有促进作用,Na3PO4对活性蓝KE-R的去除有抑制作用。  3、通过静态吸附实验,利用制备的氨基硅烷改性纳米凹凸棒石为吸附剂,研究其对重金属离子(Pb2+)吸附性能和吸附行为。考察吸附剂用量、吸附时间、溶液pH值和不同初始浓度对吸附效果的影响。结果表明,改性纳米凹凸棒石能有效地提高纳米凹凸棒石的吸附性能。纳米凹凸棒石和氨基硅烷改性纳米凹凸棒石吸附材料吸附Pb2+,体系在30min均达到平衡,吸附过程更加符合拟二级动力学模型,吸附等温线能够更好的吻合Langmuir吸附等温方程,在25℃下Langmuir吸附等温方程计算出的ATP、KH-912-ATP、KH-602-ATP和KH-103-ATP最大吸附量分别为28.563mg/g、78.802mg/g、61.125mg/g和82.169mg/g。在强酸性条件下,不利于纳米凹凸棒石和氨基硅烷改性纳米凹凸棒石吸附材料对Pb2+吸附。  4、通过对活性蓝KE-R/Pb2+的混合体系的吸附实验,研究氨基硅烷改性纳米凹凸棒石对混合体系的协同吸附性能。考察吸附时间和初始pH值对氨基硅烷改性纳米凹凸棒石对混合体系吸附的影响。结果表明,氨基硅烷改性纳米凹凸棒石对活性蓝KE-R、Pb2+的吸附符合拟二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型,在25℃下Langmuir吸附等温方程计算出的KH-912-ATP、KH-602-ATP和KH-103-ATP对活性蓝KE-R最大吸附量分别为641.03mg/g、649.35mg/g和740.74mg/g,对Pb2+最大吸附量分别为225.23mg/g、279.33mg/g和210.53mg/g。
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