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本文针对甲烷化学链重整反应过程开展铁基载氧体的制备、结构表征和构效关系研究。首先，采用共沉淀法，选择合适的沉淀剂和老化温度，通过改变材料中Fe2O3的含量，制备了一系列铁基载氧体Fe2O3-MgAl2O4，结合不同的表征手段揭示其结构特征及物性参数，并分别在化学链逆水气变换及化学链水气变换过程中评价材料的氧化还原能力及稳定性。结果表明，沉淀剂种类对载氧体性能的影响较为显著，而老化温度的影响不明显，由NaOH沉淀剂制得的载氧体性能优于由氨水或碳酸钠得到的材料;Fe2O3含量为70wt％的Fe2O3-MgAl2O4铁基载氧体兼具较优的氧传递能力及循环稳定性。其次，采用浸渍法制备了具有较高甲烷水蒸气重整反应活性和稳定性的镍基催化剂NiO-MgAl2O4，再与70wt％Fe2O3-MgAl2O4铁基载氧体组合寻求合适的催化剂辅助甲烷化学链过程。结果表明，氧化过程在水蒸气与二氧化碳中优选水蒸气作为氧化剂，可得到易分离且纯度高的氢气。对于催化剂辅助的甲烷水蒸气化学链重整过程，优选的工艺条件为:反应温度750℃，空速7200mL/(gcat·h)，水气比为2。对于催化剂辅助的甲烷干重整化学链及甲烷双重整化学链过程，反应温度较低时受催化剂自活化的影响较大，反应温度较高时积碳愈加严重，反应温度为750℃时均对应较优的反应结果，且该温度下甲烷双重整化学链过程积碳较少。最后，制备了催化剂与载氧体集成一体的双功能材料，在较优的甲烷化学链过程中评价其性能。结果表明，无论是核壳型材料Fe2O3-MgAl2O4@NiO-SiO2，还是钙钛矿材料LaFe0.7Mn0.3O3，它们的活性与稳定性均有待提高。