【摘 要】
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服装纺织行业在国民经济中占据着重要的地位,但其产生的高色度、难降解的染料废水对环境造成了严重危害,是当前急需解决的环境问题之一。使用光催化技术降解染料废水已成为一种有效方法,但单一的光催化材料在反应过程中电子空穴对的复合率极高,严重制约了其在实际中的应用。在众多光催化材料改性的方法中,将两种及以上材料复合形成异质结构,是目前研究的热点。本研究选用g-C3N4与MOF两种材料进行复合,利用g-C3N
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服装纺织行业在国民经济中占据着重要的地位,但其产生的高色度、难降解的染料废水对环境造成了严重危害,是当前急需解决的环境问题之一。使用光催化技术降解染料废水已成为一种有效方法,但单一的光催化材料在反应过程中电子空穴对的复合率极高,严重制约了其在实际中的应用。在众多光催化材料改性的方法中,将两种及以上材料复合形成异质结构,是目前研究的热点。本研究选用g-C3N4与MOF两种材料进行复合,利用g-C3N4成本低廉、化学稳定性高,以及MOF较大的比表面积可以增强反应物与催化剂的表面接触的优点,形成的异质结构可以获得高效的电子传输,加快电子和空穴的分离,从而增强光催化性能。本文研究CN/MIL-88与CN/MIL-100两种二元复合物的合成及光催化模拟染料废水（亚甲基蓝）的性能,主要内容如下:（1）采用三聚氰胺高温煅烧热解法制得g-C3N4,然后用水热法将其与MIL-88、MIL-100分别复合,制备出不同比例的两种异质结光催化剂CN/MIL-88和CN/MIL-88。并通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）和氮气吸附脱附等温线对催化剂的结构和物理化学性质进行分析。表征结果显示:g-C3N4形状呈片状,并与MIL-88B成功复合,梭状的MIL-88将CN紧紧包裹,而对于CN/MIL-100,CN主要在MIL-100表面附着,与纯g-C3N4相比,经过复合的两种材料都表现出优异的光电效应。将复合催化剂用于光催化降解亚甲基蓝,探究影响光催化反应的因素,并通过对脱色率的测定来评价,测试表明所获得的两种异质结复合光催化材料都具有非常好的光催化降解能力,CN/MIL-88光催化降解亚甲基蓝染料是纯MIL-88的2倍,是CN的3倍。CN/MIL-100的染料降解效果比CN/MIL-88更优秀,在最佳复合比例下,光照80min后可以降解80%的亚甲基蓝。（2）由于CN/MIL-88的光催化降解亚甲基蓝效果表现不够理想,同时CN/MIL-88作为铁基金属有机骨架,材料中的铁-氧配合物能激发双氧水强烈的芬顿反应,于是将CN/MIL-88作为非均相类芬顿催化剂,加入适量双氧水优化CN/MIL-8的光催化效果。实验结果显示:在相同反应条件下,CN/MIL-88在光照条件下连续反应80min后亚甲基蓝的降解效率低于45%,但在加入双氧水的条件下,亚甲基蓝的降解在光照80min后几乎达到90%。研究表明:CN/MIL-88具有良好的非均相类芬顿催化性能,g-C3N4的CB上的激发电子转移到MIL-88的CB上,并诱导类芬顿反应产生具有强氧化性的羟基自由基,导致亚甲基蓝光降解显著增强。（3）对于复合材料CN/MIL-100的光催化性能优化,本文在分析了各种优化设计方法和理论的基础上,采用响应曲面法对其光催化实验进行优化设计。运用Design-Expert软件对实验数据进行分析,获得响应曲面图和等高线图,分析各个因素之间的相互影响关系,得到最佳工况及最优脱色率响应值。研究表明:考虑溶液p H、亚甲基蓝溶液浓度和复合材料的比例三个影响因素下的二次回归模型显著,重要性因子F=18.90,决定性系数R2=0.9605,可以证明预测脱色率与实际试验脱色率相关性强。模拟后预测最佳条件如下:p H为13、亚甲基蓝溶液浓度9.37mg/L、复合材料的比例为1.43,此条件下亚甲基蓝脱色率为87.99%,实际测得的降解率为89.2%,相对误差约为1.21%,验证实际值与优化预测值能够很好地吻合,表明了模型选择的准确性。
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