【摘 要】
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因室内装修装饰产生的挥发性有机化合物(VOCs)污染是当前我国城市室内空气污染的主要问题。VOCs处理的传统技术很多,但这些技术主要针对工业VOCs废气；随着室内空气中VOCs污染的日益严重,人们开始研发一些更适于室内空气净化的新技术,这其中吸附-光催化组合技术成为最具应用前景的室内VOCs治理技术之一。甲苯是一种常见的VOCs污染物,室内浓度高；其检测简便,毒性较低,因此国内外研究广泛。本文选取
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因室内装修装饰产生的挥发性有机化合物(VOCs)污染是当前我国城市室内空气污染的主要问题。VOCs处理的传统技术很多,但这些技术主要针对工业VOCs废气；随着室内空气中VOCs污染的日益严重,人们开始研发一些更适于室内空气净化的新技术,这其中吸附-光催化组合技术成为最具应用前景的室内VOCs治理技术之一。甲苯是一种常见的VOCs污染物,室内浓度高；其检测简便,毒性较低,因此国内外研究广泛。本文选取甲苯为VOCs代表物,研究开发一种吸附-光催化协同去除甲苯的新技术。
本文采用溶液浸渍法将纳米TiO2负载到活性炭纤维(ACF)载体上,制备出TiO2/ACF复合材料,它是一种新型的具有吸附性能的光催化剂。利用N2等温吸附、扫描电镜(SEM)及俄歇电子能谱(AES)对TiO2/ACF复合材料进行表征。在不同环境温度、湿度及气相苯共存体系下,采用静态平衡吸附法研究TiO2/ACF复合材料对气相甲苯的吸附性能,获得吸附模型参数。在不同光照强度、环境湿度及不同温度条件下,采用污染物预吸附再光催化降解的方法,在实验室自制的可控温控湿的环境舱中,研究吸附态甲苯在TiO2/ACF复合材料上的光催化降解过程,以三种指标(光催化去除率、矿化率和降解效率)评估不同反应条件下甲苯的净化效果,从而揭示各反应条件对吸附态甲苯光催化降解过程的影响。定性并定量考察甲苯降解过程中间产物在TiO2/ACF复合材料上的积累情况,建立甲苯及中间产物的光催化降解动力学模型,根据动力学研究结果讨论甲苯光催化降解的机理模式。最后,综合吸附实验和光催化净化实验结果,评估TiO2/ACF复合材料的空气净化能力,并从净化效率角度出发设计提出新的吸附-光催化空气净化系统。
实验结果表明：
纳米TiO2以分子簇形式吸附在ACF外表面,不会阻塞ACF上广泛分布的微孔。TiO2/ACF复合材料保持了原始ACF材料的微孔结构特征,同时也由于TiO2分子簇在ACF外表面的疏松堆积形成了一定数量的中孔和大孔。
尽管环境加温和环境加湿不改变甲苯在TiO2/ACF复合材料上的饱和吸附量,但会导致甲苯吸附常数(b)下降,这意味着在相同气相浓度下,甲苯在TiO2/ACF复合材料上的平衡吸附量减小。当体系中有气相苯共存时,苯和甲苯在TiO2/ACF复合材料上发生竞争吸附。较之于苯,环境湿度的改变对甲苯的平衡吸附量有影响但不显著。光催化反应体系中,增加光照强度等程度地促进了甲苯PCO过程中所有反应；增加环境湿度对中间产物的去除(甲苯深度矿化)作用大于对甲苯的去除作用；升高环境温度则更有利于提高甲苯的去除速率,而对中间产物进一步降解的促进作用较小。
在TiO2/ACF复合材料上共检测到5种甲苯光催化降解中间产物,它们分别是：苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸、甲酚和2-甲基对苯醌。苯甲醛是催化剂表面积累最丰富的中间产物,它可能与光催化剂的暂态失活相关。甲苯的光催化氧化沿两条相互竞争的反应途径进行：支链氧化途径和苯环氧化途径。前者是主要反应途径。反应体系中光照强度增大或环境温度升高,甲苯支链氧化途径和苯环氧化途径均被加强,但甲苯的PCO反应过程不发生改变；环境相对湿度条件的变化改变了甲苯的PCO反应过程,湿度增加对苯环氧化途径增强的趋势大于对支链氧化途径的增强。环境水气在甲苯的光催化过程中起两种作用：①生成活性物种·OH;②直接参与到苯甲醛的光催化降解反应中。
根据甲苯及中间产物的定量实验结果,建立了甲苯及苯甲醇、苯甲醛两种中间产物在TiO2/ACF复合材料上光催化降解的动力学模型。动力学结果显示：甲苯、苯甲醇和苯甲醛的光催化降解表观反应速率常数对光照强度、环境水气浓度有不同的反应级数,说明光生空穴、·OH或H2O在甲苯、苯甲醇和苯甲醛的光催化降解过程中有着不同的作用强度。引发甲苯氧化的活性物种应该不止-种,光生空穴(h+)、羟基自由基(·OH),以及氧气分子共同参与并实现了甲苯及中间产物的氧化和矿化。
在PCO过程中,甲苯和中间产物在TiO2和ACF之间存在物质交换,交换速率取决于环境温度的高低。甲苯和中间产物具有不同的扩散模式。扩散作用是吸附-光催化协同效应的实质基础。
环境温度和环境湿度显著影响着以吸附-光催化技术为核心的空气净化装置的净化效率。环境温度25℃,相对湿度30％,是本实验体系下的最佳PCO净化条件。控温控湿系统被引入到应用吸附.光催化空气净化系统中。
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