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持久性有机污染物(POPs)是一系列长时间存在于环境中、易发生生物累积的有害物质,能够发生长距离迁移、并最终对人类健康及环境造成危害。亚洲低纬度地区不仅大量生产和使用农药、当地粗放型的工业生产以及密集的生物质燃烧也都会释放POPs,是重要的污染源区之一。在热带季风气候的影响下,POPs极易挥发至大气,并随当地盛行的季风迅速迁移到远离污染源的地区。但目前相关的大气长距离迁移研究仍然较少,区域内POPs的源汇关系、热带季风气候下的迁移途径及特点均不甚明了。因此,本研究选取腾冲一远离人类活动的背景点(24.95 N,98.48 E,1960 m a.s.l)进行为期一年的观测,获得该亚热带背景点大气POPs的含量水平,季节变化和组成特征等信息,并结合大气中OC、EC、重金属的含量、铅同位素比值、气流轨迹、潜在污染源分析(PSCF)和数值模拟,综合探讨了POPs在亚洲低纬度地区(主要是印度、东南亚大陆以及中国南方地区)的污染特征、传播途径和源汇关系。
论文讨论了2005年10月22日-2006年12月24日期间腾冲大气中多环芳烃(PAHs)、有机氯农药(OCPs)、多氯联苯(PCBs)和多溴联苯醚(PBDEs)的浓度、组成、季节变化特征和长距离迁移趋向,得出以下结论:
(1)腾冲大气中总PAHs的浓度在43.1-156 ng/m3范围(平均值为87.9 ng/m3),高于世界其他背景点浓度。其中气相总PAHs的浓度均值为85.8 ng/m3,无明显的季节变化,而颗粒相PAHs均值为2.35 ng/m3,在春季出现显著高值,同一时期大气中OC、EC、重金属含量均明显升高,这可能与春季东南亚森林大火释放的PAHs和其他污染物在南亚季风作用下向腾冲的跨境迁移有关。
(2)腾冲大气中α-HCH、γ-HCH、HCB、o,p’-DDT、P,P’-DDT、P,P’-DDE、TC、α-endosulfan的平均浓度值分别为41.9±26.4、129±150、269±105、1.4±0.9、19.5±11.3、6.1±3.6、40.3±94.6、21.1±26.7 pg/m3。除α-HCH外,其它化合物浓度均高于世界其它背景点,但γ-HCH和DDT系列化合物浓度与中国其它背景点的浓度水平接近。从时间上来看,γ-HCH、氯丹、硫丹冬季含量最高、其次为春季,可能与亚洲低纬度地区冬春季耕作以及杀灭白蚁等活动有关;而α-HCH、DDTS的高值则出现在春季。
(3)大气中总PCBs和PBDEs含量分别为52.5±27.3、18.0±12.0 pg/m3。虽然大部分关于PCBs和PBDEs的报道涵盖的化合物有所差别,观测值基本接近其他背景点。腾冲大气化合物组成呈现tri-、tetra-、penta-CBs、penta-BDE、deca-BDE的混合污染特征。除BDE-47和BDE-99呈冬季高值外,其余PCBs和PBDEs化合物无明显季节特征,可能与源区较为分散有关。
(4)腾冲大气中POPs受大气长距离迁移影响。综合铅同位素示踪、气流轨迹和PSCF分析发现季风在迁移过程中起到重要作用。追溯化合物源区,α-HCH,DDTS,硫丹和BDE-209的污染主要来自印度中部至孟加拉国地区;γ-HCH,TC,Endo,PCBs以及BDE-47、BDE-99主要来自东南亚大陆的北部和中国南方;BDE-209则主要分布在人口密集的城市地区。此外,孟加拉湾可能在热带高温条件下释放α-HCH和DDTs。
(5)春季南亚和东南亚生物质燃烧期间,不仅和燃烧有直接关系的污染物(如PAHs、颗粒物、HCB、OC、EC、重金属等)含量出现高值,同时还在腾冲观测到了α-HCH、P,P’-DDE以及BDE209浓度上升,可能与高温下土壤中残留的农药以及含PBDEs的产品中污染物的再挥发有关,但尚未发现更确凿的证据。