含N/P基团改性二氧化硅微球制备及其对U(Ⅵ)的吸附性能

来源 :东华理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:clijunhan
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核工业的快速发展给环境带来了严重的放射性污染问题。吸附技术用于处理放射性污染具有简单有效、成本低、二次污染小的优点。本文主要通过氨基化、膦酸化和嫁接法改性,合成了三种不同类型的二氧化硅吸附剂,对水体中的铀均有较好的吸附效果,可望用于含铀废水处理。第二章在硅基吸附剂表面接枝膦酸基团,合成了有机膦酸功能化磁性二氧化硅吸附剂(PA-SMM)。吸附实验结果表明,有机膦酸功能化磁性二氧化硅微球能有效吸附U(VI),在pH 5.0及298K时,U(VI)最大吸附容量76.9 mg/g。在120 min时吸附趋于平衡。吸附等温线符合Langmuir模型,吸附动力学符合拟二级模型,表明以化学吸附为主要机理。PA-SMM对U(VI)吸附容量远高于SMM微球,吸附主要通过膦酸根与U(VI)络合,为自发吸热过程。吸附U(VI)后的PA-SMM用酸性EDTA溶液再生,可重复使用多次。PA-SMM有较高的吸附容量和较好的重复使用性,且易于磁分离。第三章合成了二胺功能化的中空二氧化硅微球(DA-HSM),用于高效吸附U(VI)。DA-HSM吸附U(VI)在低pH下为阴离子交换机制,而高pH下为胺-U(VI)络合机制。吸附动力学可以用拟二级模型来描述;而吸附等温线可以用Langmuir模型拟合,298K最大吸附容量达126.6 mg/g,吸附平衡在100 min时达到。在DA-HSM上的U(VI)吸附是自发吸热过程。DA-HSM可以再生和重复使用,而不会显着降低吸附能力。第四章采用嫁接法,将原材料介孔硅SBA-15用纳米Fe3O4修饰,并将修饰前后的材料再进行氨基化改性,考察了pH、铀浓度、固液比、吸附时间及温度对吸附剂对吸附UO22+的影响,对吸附剂性能进行优化。结果表明,氨基改性Fe3O4@SBA-15吸附效果最佳,在pH5.0、吸附剂用量0.4g/L、吸附6 h、25℃时吸附性能最佳,吸附容量达193.9 mg/g,并且在60 min时吸附动力学曲线开始平缓。上述研究结果表明三种不同方法改性的硅基吸附剂中,以氨基改性Fe3O4@SBA-15对吸附U(VI)的速率最快,吸附容量最大,并且能够通过外加磁场作用将其从含铀废水中高效去除,有望用于放射性废水处理。
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