【摘 要】
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ZnO基半导体作为当今光电子材料领域最为热门的材料之一,其高质量晶体生长与掺杂仍然是当今研究的热点问题,通过Mg原子的掺入可以使其能带连续可调,推动ZnO基材料在紫外与深紫外应用的进一步发展。同时,多元素的共同掺杂也成为制备p型ZnO的热门方向。随着人们对光电器件和电子器件的尺寸和性能要求的日益提高,界面处的耦合作用也成为了提高器件性能的关键物理问题。本论文采用MBE方法在立方结构的MgO衬底上分
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ZnO基半导体作为当今光电子材料领域最为热门的材料之一,其高质量晶体生长与掺杂仍然是当今研究的热点问题,通过Mg原子的掺入可以使其能带连续可调,推动ZnO基材料在紫外与深紫外应用的进一步发展。同时,多元素的共同掺杂也成为制备p型ZnO的热门方向。随着人们对光电器件和电子器件的尺寸和性能要求的日益提高,界面处的耦合作用也成为了提高器件性能的关键物理问题。本论文采用MBE方法在立方结构的MgO衬底上分别制备了 ZnO单晶薄膜、MgZnO薄膜以及MgZnO:N薄膜,研究其性能的改变。并以ZnO和NiO为代表,利用原位的同步辐射光电子能谱和吸收谱以及非原位的同步辐射XRD,高分辨STEM,研究了六方与立方结构氧化物的界面几何耦合和界面电子结构等热点问题。我们取得了以下成果:1.通过调控ZnO/MgO界面处Zn原子沉积过程中的氧气压和氧活性,我们制备了“纳米脊”和“纳米颗粒”两种形貌的ZnO薄膜。室温PL谱表明脊状ZnO薄膜相对颗粒状ZnO薄膜的缺陷发光降低。因此ZnO薄膜的结晶性和发光性能可以通过界面设计的方式进行优化。2.通过对MBE生长的ZnO薄膜进行超临界处理的方式来改善其发光性能。经过超临界处理的ZnO薄膜表面出现纳米结构,这种纳米结构的自催化生长与ZnO/MgO界面化学环境相关。我们还提出两种纳米结构生长模型来解释表面形貌的改变。超临界处理可以补偿ZnO薄膜中的氧缺陷,从而降低薄膜中的缺陷发光。3.在MgO（111）衬底上制备了不同Mg组分的MgZnO薄膜,薄膜的晶体结构随着Mg组分的增加由六角结构向立方结构转变,薄膜的结晶性由单晶薄膜向多晶和非晶薄膜转变。N原子的掺入,使MgZnO中Mg组分增加,反之,Mg组分的增加也提高了 N在MgZnO中的溶解度。4.在ZnO（O）面衬底上分别通过分子束外延和脉冲激光镀膜方法沉积了一系列不同厚度的NiO薄膜。通过非原位的同步辐射XRD和高分辨STEM观察到NiO薄膜中存在三种旋转晶畴,并给出了界面处两者之间的外延关系:（110）NiO-I‖（10-10）ZnO,（-110）NiO-I‖（-12-10）ZnO,[001]NiO-I ‖[0001]ZnO（110）NiO-Ⅱ‖（01-10）ZnO,（-110）NiO-Ⅱ‖（-2110）ZnO,[001]NiO-Ⅱ‖[0001]ZnO（110）NiO-（-1100）ZnO,（-110）NiO-Ⅲ‖（-1-120）ZnO,[001]NiO-Ⅲ‖[0001]ZnO六方ZnO与立方NiO之间的晶格失配通过在界面处形成的“T”型位错得到弛豫。通过原位的同步辐射光电子能谱我们对体系中的芯电子和价电子进行了分析,使得界面处的NiO正八面体对称性遭到破坏而产生晶体场效应,并且界面处的Ni原子价态升高,电荷从NiO向ZnO中转移。通过原位同步辐射X射线吸收谱和非原位的EELS谱对界面处导带电子结构分布进行了分析,发现在界面处xy面内电子占据态相对与z面的3d电子占据态数量有所增加,Ni3d轨道电子占据量减小,进一步验证了界面电荷转移。通过同步辐射UPS我们得到NiO/ZnO界面的价带和导带偏移量分别为1.4±0.2eV和1.73±0.2eV,界面处为Ⅱ型能带结构,界面具有电子限制性,这为其应用打下基础。
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