基于分子自吸收发射光谱的气体参数诊断方法及应用研究

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高温气体温度和组分浓度的精确测量是燃烧、等离子体等研究领域迫切需要解决的关键问题之一。发射光谱技术由于其操作简单、对测量环境要求低等优点成为研究这类问题的有效手段。本文针对发射光谱测量理论在上述研究中存在的问题,利用分子发射光谱自吸收效应,建立包含分子激发态、基态和粒子浓度等信息的自吸收发射光谱模型,并据此提出一种广泛适用的高温气体温度、浓度同步测量理论和方法。主要研究内容包括:理论研究方面:基于爱因斯坦辐射理论计算了双原子分子独立发射和吸收过程中发射源项和吸收系数,结合Beer-Lambert定律建立了结构型光源吸收光谱计算模型,定量描述了分子发射与吸收过程在光谱结构上的耦合作用;在此基础上,根据辐射传递理论,分析发射与吸收过程在时间和空间上的耦合机理,建立了符合实际应用工况的分子自吸收发射光谱计算模型,并据此针对不同的分子光谱特征,提出基于特征峰值和宽波段光谱拟合的高温气体温度、浓度同步测量理论和方法;进一步针对非平衡工况采用双Boltzmann分布描述激发态粒子数布居,提出了优化的自吸收发射光谱模型,实现了粒子基态与激发态信息的同步测量。实验研究方面:(1)计算了CO?ngstr?m带系(B1Σ+→A1Π)(0,1)发射光谱,实现了等离子体催化CO2重整反应过程中的温度测量,通过与红外热像仪测量结果对比,验证了发射源项计算的准确性,为分子自吸收发射光谱模型建立奠定了基础;(2)基于结构型光源吸收光谱模型计算等离子体脱硝过程中NO自吸收发射光谱,采用特征峰值法实现了NO浓度免标定测量,定量分析了碰撞系数、转动温度等参数对NO浓度测量不确定度的影响,验证了结构型光源吸收光谱模型的正确性,实现了等离子体脱硝过程中NO浓度的实时在线监测;(3)利用所建立的自吸收发射光谱模型计算了大气压He-H2O RF放电等离子体中OH自由基自吸收发射光谱,通过超高分辨率光谱采集,对实验光谱的低转动能级(J’≤6.5)平衡谱线进行宽波段拟合,实现OH自由基浓度和气体温度同步测量;最后利用双Boltzmann分布优化的自吸收发射光谱模型,对含H2O等离子体中OH(A)激发态的形成机理进行了初步研究,为等离子体反应路径理论模型提供了实验验证。
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