【摘 要】
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为了解决传统能源带来的环境污染等问题,实现经济、社会的可持续发展,开发高效的新能源体系十分紧迫。以氢气为燃料的燃料电池,凭借其环保、能量转化率高等优点受到广泛关注
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为了解决传统能源带来的环境污染等问题,实现经济、社会的可持续发展,开发高效的新能源体系十分紧迫。以氢气为燃料的燃料电池,凭借其环保、能量转化率高等优点受到广泛关注。但氢气的来源和储存以及阴极氧还原反应的（ORR）缓慢动力学成为制约燃料电池发展的主要问题。因此,研究和开发能够加速阴极氧还原反应和提升电解水制氢效率的催化剂对燃料电池的推广有重要的意义。目前最有效的氧还原/析氢催化剂依旧是Pt基催化剂。但是这些催化剂中Pt原子利用率低,价格昂贵,地表含量少,限制了Pt基催化剂的大规模应用。所以,如何提高Pt原子的利用率,或者开发能够替代Pt基催化剂的非贵金属电催化剂成为研究的重点。碳材料凭借易于获取,导电性高、稳定性好、环保等优点,有望成为大规模应用的催化剂。缺陷碳材料由于暴露了更多的活性位点,催化行为将得到优化,并且这些缺陷很容易固定外来原子或官能化,所以缺陷基碳材料电催化剂因其潜在的应用价值而引起了人们的广泛关注。然而,如何在纳米碳材料中制造缺陷位点,增强材料的催化性能仍然存在着巨大的挑战。基于以上问题,本文设计和合成了两种缺陷基碳材料,并将其分别应用于电催化析氢反应和电催化氧还原反应,主要研究内容如下:1.以H2O2在油浴回流100℃的环境下加热处理的富含碳缺陷的氧化石墨烯为载体,经高温碳化制备出纯碳载Pt亚纳米簇催化剂Pt@GO-2h-750。通过控制加热的时间来控制缺陷的密度。利用一系列结构表征手段,证明刻蚀时间对材料形貌和性能的影响。该材料在碱性环境中表现出优异的电化学析氢性能,在1M KOH碱性电解液中,其达到10m Acm-2电流密度所需要的过电势仅仅为30.6 mV,低于20%Pt/C电催化剂的过电势（42.6 mV）;其塔菲尔斜率38.5 mVdec-1;此外Pt@GO-2h-750还表现出良好的析氢稳定性,证明了缺陷对Pt有限域效应,并可以稳定低价态的Pt,进而提升了材料的析氢性能。2.以ZnO量子点为模板的类沸石咪唑骨架材料为前驱体,通过高温碳化的方法合成了缺陷位点丰富的非金属多孔碳材料。该材料不论在酸性还是碱性电解质中均表现出优异的氧还原催化活性。在0.1M KOH中,半波电位为0.886 V,性能优于20%Pt/C;在酸性环境中,半波电位为0.768 V,接近20%Pt/C。并且有良好的抗甲醇毒性和稳定性。揭示了氮掺杂和碳缺陷对氧还原催化反应有促进作用。
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