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自从Liu和Cohen在局域态密度近似下用赝势法进行计算，从理论上预言了氮化碳的理想结构β-C3N4的硬度接近或超过金刚石的硬度，CNX薄膜的研究受到广泛的重视。本文利用直流和射频磁控反应溅射法在硬质合金YG8上沉积了CNX薄膜，系统研究了磁控反应溅射法制备CNX薄膜的制备技术，CNX薄膜的结构、成键状态、膜基结合力以及摩擦学性能。在此基础上，研究了衬底腐蚀、制备中间层和高压后处理对CNX薄膜结构与性能的影响。同时，通过研究以高速钢(W18Cr4V)和单晶硅（100）为衬底时CNX薄膜的制备及性能，分析不同衬底对CNX薄膜制备、结构与性能的影响。为了揭示CNX薄膜的微观结构及薄膜沉积过程的微观机制，论文对晶态、液态和非晶态C3N4的微观结构进行了分子动力学模拟，并用第一性原理方法模拟了单个C、N原子以及C2、N2、CN团簇在硬质合金表面的沉积过程。研究表明，在YG8硬质合金衬底上沉积的CNX薄膜中存在C-N、C=N、C≡N键。射频磁控反应溅射法有利于碳氮的化学键合，并可以提高膜基结合力和CNX薄膜耐磨性能，但直流磁控反应溅射法制备的CNX薄膜具有很好的减摩作用。衬底负偏压对碳氮的化学键合有一定影响，适当的衬底负偏压有利于碳氮的化学键合，提高了膜基结合力并减轻CNX薄膜的粘着磨损，还有利于改善CNX薄膜的表面粗糙度。研究发现，衬底化学腐蚀预处理或加TiN和Si3N4中间过渡层有利于提高膜基结合力，但是Si3N4中间层的提高附着力的效果不如TiN中间层。TiN中间层的加入有利于氮化碳中碳和氮的成键，能够降低射频溅射CNX薄膜的摩擦系数，提高CNX薄膜的耐磨性能。而经过高压后处理的CNX薄膜摩擦系数显著减小，具有良好的减摩效果。研究表明，以高速钢(W18Cr4V)为衬底制备CNX／TiN复合薄膜的膜基结合力低于以YG8硬质合金为衬底制备的薄膜。但适当的衬底负偏压或在衬底上先加一层Ti层对薄膜的膜基结合力有提高作用。同时，Ti层的加入可以明显提高薄膜的耐磨性。以单晶硅（100）作为衬底时，CNX薄膜的晶化性能较好，薄膜中形成一定数量的α相和β相氮化碳晶相。溅射功率的提高可以促进晶相的形成，并有利于薄膜粗糙度的降低。论文采用Discover模块和等温分子动力学方法模拟了C3N4的微观结构。模拟结果表明，晶态C3N4分别形成四面体和三角形配位。液态C3N4中，C和N的配位数下降，键角和键长分布趋于无序化。非晶C3N4与晶态C3N4有着相同的结构基元，但C和N的配位数下降，有一部分C原子形成三次配位的石墨型结构。通过分子动力学模拟得到β-C3N4的体弹性模量与从头计算法计算得到的理论计算值相近。用第一性原理方法对C、N原子在不同衬底表面吸附特性的模拟研究表明，C、N原子在硬质合金YG8、高速钢(W18Cr4V)和单晶硅（100）表面都形成化学吸附，但C、N在高速钢表面的吸附最稳定。但C2、N2和CN团簇在不同衬底表面的吸附特性与单个原子不同。C2和CN在三种衬底表面都形成化学吸附，而N2在硬质合金YG8的WC（100）面及高速钢(W18Cr4V)的（110）面不形成化学吸附。团簇CN在Si（100）晶面的化学吸附能要明显大于在硬质合金表面和高速钢表面的吸附能，单晶硅表面对CNx薄膜的生长最为有利。对比模拟结果和薄膜制备实验结果可以推测溅射时碳、氮不是以单个原子的形式与衬底表面结合。