广州城区干湿沉降中正构烷烃的时空分布、通量及其对区域水环境的影响

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化学燃料燃烧产生的有机面源污染使水质问题一直得不到解决。正构烷烃来源于高等植物和化石燃料燃烧,可作为一种化学标志物,用来示踪诊断化石燃料燃烧的贡献。湿沉降和地表径流过程是造成面源污染的两大方面,通过对正构烷烃浓度和沉降通量的定量有助于评价区域水质面源污染的贡献。广州位于珠江下游,属于亚热带季风边缘区域,降雨具有显著的季节性差异;同时也是是我国经济发展程度最高、人口密度最大和能源消费最集中的地区之一,可作为研究能源消费、大气沉降、地表径流和面源污染过程的合适地点。同时,2010年第16届亚运会在广州开幕,市政府采取了一系列控制排放和人工消雨的措施来降低大气和水体污染,因此提供了一个很好的机会来评价人们采取的行动对控制面源污染的效果。  2010年在广州的海珠区、天河区和萝岗区3个采样点分别采集了157个雨水样品、12个干沉降样品、11个地表径流样品和10个气溶胶样品。对湿沉降、干沉降和地表径流样品中正构烷烃的浓度时空分布进行测定,通过源解析指数、气相/颗粒相分配系数、冲刷率和干沉降速率分析正构烷烃在大气中的转移行为,最终通过估算干湿沉降通量来评估有机污染物对水质的污染贡献。  气溶胶和湿沉降样品正构烷烃浓度(包括C20~C3415种正构烷烃,标记为∑C20-34)分别是0.059-0.23 ng L-1(平均0.13 ng L-1)和0.6-292μg L-1(平均5.1μg L-1)。从空间上,位于城市的海珠区和天河区采样点∑C20-34浓度分别是1.1-292μg L-1和1.0-89μg L-1,与位于郊外的萝岗区(0.6-42μg L1)没有显著区别。从季节上,由于稀释作用,雨季(4月-9月)湿沉降∑C20-34浓度低于旱季(1-3月和10-12月)。另外,干沉降和地表径流的平均∑C20-34浓度分别是19μg g-1和114.5μg L-1。干沉降样品月浓度和月降雨量呈负相关(r2=0.24,p<0.05),说明了湿沉降对污染物的去除作用。在本研究中,湿沉降正构烷烃冲刷率平均值是(1.3±2.7)×105,它与降雨强度(区间在0-6 mm h-1)呈显著的负相关(r2=0.68-0.91,p<0.05)。  源解析指数中,CPI1(C20~C34的碳优势指数)和CPI2(C27~C34的碳优势指数)分别是0.99±0.076和1.4±0.24,湿沉降分别是1.4±0.67和2.2±0.95,说明正构烷烃来自化石燃料燃烧源和高等植物源的贡献。通过主因子分析法进行多元线性回归的湿沉降中化石燃料燃烧、高等植物和其他来源贡献分别是50%、38%和12%,气溶胶和干沉降中高等植物比例分别是21%和75%。  广州全年有65±34 t和14±18t正构烷烃分别通过湿沉降和干沉降进入地表,湿沉降月通量与降雨量呈显著的正相关(r2=0.38,p<0.05)。另外∑C20-34的去除率(CR表示,湿沉降通量除以总通量)与降雨量正相关(r2=0.63,p<0.05),而且它受降雨的雨前干燥期影响,该发现表明亚运会人工消雨作业减少了降雨量从而降低了湿沉降对污染物的去除效果。  另外暴雨管理模型(SWMM)可以用来估算地表径流负荷,它由累积、产流、汇流三部分组成。根据模型,2010年广州市约有140 t正构烷烃排入珠江,与珠江上游河道通量相比较发现:提高珠江流域水质必须实现全流域的污染控制。另外,降低区域内面源污染负荷需要提高工业科技和降低能源消费。
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