基于相转化流延法的固体氧化物燃料电池阳极的修饰

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固体氧化物燃料电池(SOFC)作为一种直接将化学能转化为电能的装置而受到广泛的关注。相较于其他燃料电池体系而言,SOFC的发电效率可超过60%,是发电效率最高的燃料电池。然而(SOFC)高的操作温度限制了它的发展,中低温化已经成为它的发展趋势。另外SOFC以氢气之外的碳氢化合物燃料运行可以极大地节约成本。本文主要通过对阳极结构优化以及开发新型材料以期降低它的操作温度,扩大它的燃料适应性。  文章首先探索了采用相转化流延工艺对阳极孔结构进行优化的方法,制备了具有新型阳极孔结构的固体氧化物燃料电池。单电池在800,750℃下的最大功率密度分别为1185和807mW cm-2,明显优于传统流延工艺制备的单电池904和487 mW cm-2。对电池的电化学阻抗进行分析发现,采用相转化流延工艺对电池的结构进行优化,电池的极化阻抗明显的降低。  文章第二部分主要研究了Sr2Fe1+xMo1-xO6-δ(x=0,0.2,0.35,0.5)系列阳极材料的性能:  1.探索不同化学计量比的材料在还原气氛下的稳定性,导电性以及电化学性能。还原气氛下,Sr2Fe1+xMo1-xO6-δ(x=0,0.2,0.35)三个组分可以得到纯相,但同时Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ中却发生了少量的铁析出。电导率测试发现四种组分物质还原气氛下均表现出优异的导电性能,随着Mo含量的增加,电导率不断地上升,Sr2FeMoO6-δ表现出最高的电导率,800℃下达到186.9 S cm-1。  2.采用湿化学浸渗的方法制备四种不同组分的对称电池,在800℃97% H2-3% H2O的气氛下四种组分对称电池的极化电阻分别是0.235,0.193,0.176和0.152Ω cm2对应组分分别是x=0.5,0.35,0.2和0。极化阻抗随着Mo含量的增加而不断降低,Sr2FeMoO6-δ同样表现出最优的性能。  3.制备了结构为“(La0.8Sr0.2)0.95MnO3(LSM)/LSFSc-YSZ/YSZ/SFMO-8YSZ”构型的单电池。氢气气氛下,电池在750和800℃下电池的最大功率密度分别为324 and462 mWcm-2; C3H8气氛下,在750和800℃下的最大功率密度分别为173 and331 mW cm-2。750℃过水氢气和C3H8气氛下的欧姆阻抗分别为0.31和0.25Ωcm2。相对应的极化阻抗分别为0.52和2.11Ω cm2。这种差别可能主要来自于电池阳极的活化以及扩散过程的影响。对电池的稳定性进行短期测试,电池表现出较好的稳定性,Sr2FeMoO6-δ具有不错的抗碳沉积性能。  4.采用湿化学浸渗方法用Sr2FeMoO6-δ对基于相转化流延法制备的单电池进行改性修饰,电池在CH4为燃料时表现出优异的性能,在750和800℃下电池的最大功率密度分别为541 and1028 mW cm-2,750℃下的极化阻抗仅为0.30Ω cm2。电池充分利用了Ni的催化活性以及SFMO的抗碳沉积性能。
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