【摘 要】
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高容量硅基负极材料在循环过程中会发生严重的体积膨胀,导致电极材料开裂、粉化、脱落和容量快速衰减,这严重限制了它的商业化应用。为解决上述问题,本论文从硅基锂离子负极材料的成分改性和结构设计出发,制备了不同结构与组分的硅基负极材料。以Fe1.9Si10.1Al88合金作为前驱体,研究其在不同脱合金时间下对脱合金产物结构的变化规律,制备出双网络多孔Si/Al9Fe Si3/Fe2O3复合材料;同时,通过
【基金项目】
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河北省教育厅重点项目资助（No.2018059）；
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高容量硅基负极材料在循环过程中会发生严重的体积膨胀,导致电极材料开裂、粉化、脱落和容量快速衰减,这严重限制了它的商业化应用。为解决上述问题,本论文从硅基锂离子负极材料的成分改性和结构设计出发,制备了不同结构与组分的硅基负极材料。以Fe1.9Si10.1Al88合金作为前驱体,研究其在不同脱合金时间下对脱合金产物结构的变化规律,制备出双网络多孔Si/Al9Fe Si3/Fe2O3复合材料;同时,通过对前驱体球磨不同时间后进行脱合金,研究了脱合金产物Si/Fe2O3的微观结构变化,并在不同工艺下制备了纳米Si/Fe2O3/r GO复合材料,对其形貌进行了分析,探讨了这些复合材料作为锂离子电池负极材料的电化学性能,建立了脱合金/制备工艺参数—微观结构—电化学性能之间的影响机制,最终开发出具有独特的三维多孔网络结构和优异电化学性能的负极材料。这项工作为设计和合成基于纳米多孔硅的双网络多孔复合材料和三维多联导电网络材料提供了一种独特的设计思路,从而可提高锂离子电池负极的电化学性能。此外,所用原料中无贵金属、重金属元素存在,成本低廉,合成工艺简单且具有大规模制备的可行性。本文向高容量Si负极中引入低容量Al9Fe Si3和Fe2O3材料,并形成双网络（Si/Al9Fe Si3多孔韧带网和Fe2O3纳米片网）多孔结构,该双网络结构具有孔隙率高、比表面积大等特点,可确保Si/Al9Fe Si3/Fe2O3电极良好的电化学性能。在200 m A g-1低电流密度下,经过200次循环电池可保持1100 m Ah g-1的可逆容量,在4000 m A g-1的电流密度下,经过500次循环可保持378 m Ah g-1的可逆容量。为了获得更为优异的电化学性能,采用球磨和脱合金法相结合的工艺制备了Si/Fe2O3纳米材料,将其作为锂离子电池负极材料时可获得稳定的循环性能,但其倍率性能表现一般。故引入具有高导电性、多空隙性质的r GO作为碳源,用球磨法制备了纳米硅颗粒与Fe2O3纳米片网络复合r GO（Si/Fe2O3/r GO）的电极材料,所获得的负极材料表现出优异的循环稳定性和倍率性能,在200 m A g-1电流密度下循环200次仍可保持1744.5 m Ah g-1的放电比容量,即使在5000 m A g-1的高电流密度下,500次依旧具有889.4 m Ah g-1的可逆比容量。
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