CO/NH3介质阻挡放电等离子体反应研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chengxuyuanx
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一氧化碳和氨气都是廉价且丰富的化工原料,因此,从一氧化碳和氨气出发合成高附加值的化工产品具有显著的应用价值和深远的科学意义。本文采用介质阻挡放电,详细研究了CO/NH3等离子体反应,得到如下结果:首先,反应器类型对CO/NH3介质阻挡放电等离子体反应结果具有显著的影响。在双介质阻挡循环水接地和螺旋接地反应器中,CO/NH3等离子体反应主要生成酰胺类物质,包括甲酰胺、乙酰胺、N-甲基甲酰胺等;在双介质铝箔接地反应器中,CO/NH3等离子体反应主要生成尿素;而在单介质循环水反应器中,CO/NH3等离子体反应主要生成肼。其次,反应器结构参数、放电参数及反应条件对CO/NH3等离子体反应合成酰胺、尿素和肼的结果具有显著的影响。在双介质循环水接地反应器中,合成酰胺类物质的最佳条件是:放电区长度7 cm,高压电极直径4mm,输入功率45 W,放电频率9 kHz,CO/NH3原料进料比1:1,原料气体总流量60 mL/min,循环水温度29℃,甲酰胺的收率最高为4.8%;在双介质铝箔接地反应器中,合成尿素的最佳条件是放电区长度7 cm,高压电极直径4mm,输入功率45 W,放电频率9 kHz,CO/NH3原料进料比1:1,原料气体总流量80 mL/min,尿素的收率最高为7.8%;在单介质循环水接地反应器中,合成肼的最佳条件是放电区长度7cm,高压电极材质为不锈钢,输入功率36 W,放电频率9 kHz,CO/NH3原料进料比1:5,原料气体总流量60 mL/min,循环水温度29℃,肼的产量最高为0.28 gL-1h-1。最后,通过原位发射光谱(OES)对介质阻挡放电CO/NH3进行诊断推测,介质阻挡放电转化CO/NH3过程中,甲酰胺是由激发态的CO和NH2自由基的碰撞复合生成;尿素通过激发态的CO与两个NH2自由基碰撞复合生成:两个NH2自由基复合得到肼,该反应过程中的CO可能起到了结合H原子的作用。
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