【摘 要】
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光电催化CO2还原作为一种环保的策略,不仅可以改善由CO2过量排放引起的温室效应,同时也为能源的可持续发展提供了解决方案。众所周知,半导体催化材料可以为CO2光电还原反应提供光生电子和催化活性位点,所以半导体材料被广泛应用于该领域。在众多半导体材料中,WO3合成工艺简单、结构易修饰、稳定性好,适合作光电还原CO2的催化剂。但是由于带隙较宽（～3.0 V）和导带较低（-0.15 V）,导致其催化CO
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光电催化CO2还原作为一种环保的策略,不仅可以改善由CO2过量排放引起的温室效应,同时也为能源的可持续发展提供了解决方案。众所周知,半导体催化材料可以为CO2光电还原反应提供光生电子和催化活性位点,所以半导体材料被广泛应用于该领域。在众多半导体材料中,WO3合成工艺简单、结构易修饰、稳定性好,适合作光电还原CO2的催化剂。但是由于带隙较宽（～3.0 V）和导带较低（-0.15 V）,导致其催化CO2还原的性能不佳。通过一定的修饰手段可以克服上述缺点。本论文研究了WO3半导体的改性并用于光电催化CO2还原反应。通过调节N掺杂的温度和P掺杂前驱体的含量来调节WO3的能级结构。N/P掺杂的WO3的化学和物理性质随着掺杂而显著改变。通过XRD,XPS,SEM,TEM和EPR对4个N掺杂的样品和4个P掺杂的样品进行了表征。证实了N/P掺杂会引入氧空位。通过LSV,Mott-Schottky图和EIS实验证明了氧空位会提升WO3的光电催化活性。光电催化CO2还原的结果表明,由于富含氧空位,N/P掺杂的WO3具有高催化还原CO2活性。另外,它们的导带位置和外加电压显著影响催化剂的选择性。高导带位置或高外加电压有利于生成酸类产物,如甲酸和乙酸;而低导带位置和低外加电压有利于生成醇类化合物。通过H2O2氧化过程的猝灭反应证明了氧空位对催化活性和选择性的影响。催化剂用量换算为1 g时,其光电催化还原CO2生成甲醇的速率为149μmol·g-1·h-1,生成乙醇的速率210μmol·g-1·h-1。同时探索了g-C3N4/WO3异质结用于光电催化二氧化碳还原反应。g-C3N4是一种宽带隙的半导体,其价带位置高,可以提升WO3的价带位置。通过原位的烧结过程以及N掺杂过程,随后采用电镀法在催化剂表面电沉积Pd纳米颗粒。同样,通过XPS,SEM,TEM和PL等证明了异质结的产生,用LSV,Mott-Schottky图和EIS实验表征了它们的光电性能,新型异质结的形成可以有效地增强光生电子和空穴的分离,从而提升了其催化还原CO2的能力。催化剂用量换算为1 g时,其光电催化还原CO2,生成甲醇的速率为77.5μmol·g-1·h-1,乙醇1250μmol·g-1·h-1,乙酸162.5μmol·g-1·h-1。
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