C-Si粉体反应制备SiC纳米线及合成机理研究

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本文以高能球磨后的C、Si纳米粉末为原料,在900~1450℃反应合成了βSiC纳米线。利用扫描电子显微镜(SEM)、能量色散谱分析(EDS)、X射线衍射分析( XRD)、透射电子显微镜( TEM)、高分辨电镜(HRTEM)、傅里叶变换红外光谱(FT IR)及拉曼光谱(Raman)等多种分析测试手段对SiC纳米线的形貌、结构以及光谱性能进行了表征;研究了制备工艺中不同基片、反应温度、保温时间、环境气氛和粉体中的碳硅比等因素对SiC纳米线生长的影响;通过热力学理论计算,分析了SiC纳米线生长的生长过程及生长机理。对形貌观察发现,SiC纳米线大量生长,直径在十几到几十个纳米的范围内,粗细均匀,纳米线较长,可达到几百个微米。纳米线的表层存在一层均匀的SiOx非晶层,厚度约为十几个纳米。纳米线主要有直线交错状和弯曲缠绕状两种形态,局部有分叉现象。对纳米线进行结构分析表明,本方法制备的纳米线为面心立方结构的βSiC。SiC纳米线中存在堆垛层错、孪晶等结构缺陷,孪晶面由{111}面组成,纳米线的生长方向为<111>方向。各影响因素对SiC纳米线制备的影响:低温下纳米线弯曲生长,直径较细,随着制备温度的升高,SiC纳米线逐渐变为直线生长,直径也变粗;纳米线的生长存在一个孕育期,在1000℃、真空条件下制备时,SiC纳米线生长的孕育期约为90~120min;在Si基片上制备SiC纳米线时,增加粉体中碳粉的比例,有利于SiC纳米线的生长,当采用纯C粉和Si基片反应制备SiC纳米线时,可以得到没有SiOx非晶层外壳的SiC纳米线。SiC纳米线的生长满足热力学条件, Si(s,l)+C(s)→SiC(s),SiO(g)+3C(s)→SiC(s)+2CO(g), 3SiO(g)+CO(g)→SiC(s)+2SiO2 (g)等反应是本方法合成SiC纳米线主要反应形式。反应中的SiO和CO气体来自于C Si纳米粉体的氧化。SiC纳米线主要通过C粉吸附SiO气体发生气固反应,或SiO和CO直接发生气相反应形成SiC晶核的,在C Si纳米粉体球磨时产生的SiC纳米晶粒起到了籽晶的作用。在生长过程中,纳米线的Si/SiOx端头充分吸收了周围的Si、C、SiO及CO,从中达到过饱和析出,维持纳米线的生长。
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